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The journal of physical chemistry. A2005Nov03Vol.109issue(43)

N2Oの存在下でエチルベンゼンの酸化的脱水素化においてFe3+種で修飾されたMCM-48-、SBA-15-、MCF-、およびMSU型メソポーラスシリカの触媒活性

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文献タイプ:
  • Journal Article
概要
Abstract

MCM-48、SBA-15、MCF、およびMSUメソポーラスシリカスは、Fe酸化物種の堆積のサポートとして使用されました。鉄は、2つの異なる方法を使用して導入されました:湿気含浸と分子設計分散(MDD)。得られた触媒は、テクスチャパラメーター(BET)、化学組成(電子マイクロプローブ分析)、および還元可能性(TPR)に関して特徴付けられました。Feの配位環境は、EPRおよびUV-Vis/DRSを使用して決定されました。サンプルは、n(2)oの存在下でエチルベンゼンのスチレンへの酸化的脱水素化の触媒としてテストされました。触媒活性に対するFe分散と還元性の影響について説明しました。孤立したFe(3+)種は、スチレン形成でより選択的であるように見えましたが、酸化鉄クラスターは芳香族炭化水素の総酸化においてより高い選択性を示しました。反応系は、Marsvan Krevellenメカニズムによってよく説明されていました。

MCM-48、SBA-15、MCF、およびMSUメソポーラスシリカスは、Fe酸化物種の堆積のサポートとして使用されました。鉄は、2つの異なる方法を使用して導入されました:湿気含浸と分子設計分散(MDD)。得られた触媒は、テクスチャパラメーター(BET)、化学組成(電子マイクロプローブ分析)、および還元可能性(TPR)に関して特徴付けられました。Feの配位環境は、EPRおよびUV-Vis/DRSを使用して決定されました。サンプルは、n(2)oの存在下でエチルベンゼンのスチレンへの酸化的脱水素化の触媒としてテストされました。触媒活性に対するFe分散と還元性の影響について説明しました。孤立したFe(3+)種は、スチレン形成でより選択的であるように見えましたが、酸化鉄クラスターは芳香族炭化水素の総酸化においてより高い選択性を示しました。反応系は、Marsvan Krevellenメカニズムによってよく説明されていました。

MCM-48, SBA-15, MCF, and MSU mesoporous silicas were used as supports for a deposition of Fe oxide species. Iron was introduced using two different methods: the wetness impregnation and the molecular designed dispersion (MDD). The obtained catalysts were characterized with respect to their textural parameters (BET), chemical composition (electron microprobe analysis), and reducibility (TPR). The coordination environment of Fe was determined using EPR and UV-vis/DRS. The samples were tested as catalysts in the oxidative dehydrogenation of ethylbenzene to styrene in the presence of N(2)O. An influence of Fe dispersion and reducibility on the catalytic activity was discussed. Isolated Fe(3+) species appeared to be more selective in the styrene formation, whereas iron oxide clusters showed a higher selectivity in total oxidation of aromatic hydrocarbons. The reaction system was well described by the Mars- van Krevellen mechanism.

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