reaxff反応力場を使用した反応性ダイナミクスからのヒドラジンの熱分解

バルクヒドラジンの分解（N（2）H（4））に関する反応性ダイナミクス（RD）研究を報告します。バルクモノメチル - ヒドラジン（CH（3）N（2）H（3））の分解、以下、単にメチルヒドラジンと呼ばれます。過酸化水素の存在下でのヒドラジンの分解（H（2）O（2））;さまざまな条件下での触媒表面上の分解ヒドラジンPt [100]およびPt [111]。これらの研究は、Reaxff反応力場を使用して、これらのシステムのさまざまな反応条件の多数の化学反応を説明し、このアプローチが現実的な分解メカニズムと速度につながることを示すためです。特に、ヒドラジンの分解が温度、圧力、加熱速度の影響を受ける方法を決定しました。研究された条件でのヒドラジンの分解の化学反応メカニズムを分析し、より低い温度ではヒドラジン分解からの初期産物がNH（3）であることがわかりましたが、高温ではH（2）とN（2）は主要な初期産物であることがわかりました。。これらの分解中に観察された顕著な中間体には、量子機械研究と一致して、N（2）H（3）、N（2）H（2、）、およびNH（2）が含まれます（3000 Kで7.3 PS）。加熱速度が低下すると、ヒドラジン分解の発症は低温にシフトします。一定の加熱速度を使用して、より高い圧力（密度の増加）がN（2）およびH（2）よりもNH（3）の形成を好むことがわかりました。サーフェスPt [100]およびPt [111]上のヒドラジンの触媒分解の研究では、Pt触媒の存在がヒドラジンの初期分解温度を約50％低下させることがわかりました。Pt [100]スレーフは、実験と定性的な一致において、Pt [111] surfaceよりもヒドラジン分解で20倍活性があることがわかりました。これらの研究は、Reaxff Rdが、さまざまな反応条件下でのバルクと触媒分解および反応性種の酸化に関与する化学プロセスを理解する際にどのように役立つかを示しています。

We report reactive dynamics (RD) studies on: the decomposition of bulk hydrazine (N(2)H(4)); the decomposition of bulk monomethyl-hydrazine (CH(3)N(2)H(3)), hereafter referred to simply as methyl-hydrazine; the decomposition of hydrazine in the presence of hydrogen peroxide (H(2)O(2)); and decomposition hydrazine on catalytic surfaces Pt[100] and Pt[111] under various conditions. These studies use the ReaxFF reactive force field to describe the multitude of chemical reactions in these systems for a variety of reaction conditions in order to show that this approach leads to realistic decomposition mechanisms and rates. In particular, we determined how the decomposition of hydrazine is affected by temperature, pressure, and heating rate. We analyzed chemical reaction mechanism of the decomposition of hydrazine at the studied conditions and found that at lower temperatures the initial product from hydrazine decomposition is NH(3), whereas at higher temperatures H(2) and N(2) are the dominant early products. Prominent intermediates observed during these decompositions include N(2)H(3), N(2)H(2,) and NH(2), in agreement with quantum mechanical studies (7.3 ps at 3000 K). As the heating rate is decreased, the onset for hydrazine decomposition shifts to lower temperatures. Using a constant heating rate, we found that higher pressure (increased density) favors formation of NH(3) over N(2) and H(2). In studies of the catalytic decomposition of hydrazine on surfaces Pt[100] and Pt[111], we found that the presence of a Pt-catalyst reduces the initial decomposition temperature of hydrazine by about 50%. We found that the Pt[100]-surface is 20 times more active for hydrazine decomposition than the Pt[111]-surface, in qualitative agreement with experiments. These studies indicate how ReaxFF RD can be useful in understanding the chemical processes involved in bulk and catalytic decomposition and in oxidation of reactive species under various reaction conditions.