シリコン薄膜のプラズマ沈着中の表面成長の運動モンテカルロシミュレーション

原子的に詳細な表面成長モデルに基づいて、基質温度の関数としての水素化されたアモルファスシリコン（A-SI：H）薄膜の表面化学組成を決定するために、速度論的モンテカルロ（KMC）シミュレーションを実行しました。私たちの表面成長速度論的モデルは、シリル（SIH（3））のラジカル化学吸着を表面ぶら下げ結合またはSI-SI表面結合への挿入、SIH（3）物理吸着、SIH（3）表面拡散など、さまざまな表面速度プロセスの組み合わせで構成されています。、SIH（3）ラジカル、表面水素化物解離反応、およびSIH（3）、SIH（4）、およびSI（2）H（6）種の気相への脱着による表面Hの抽象化。KMCシミュレーションで説明されている吸着、表面反応および拡散、および脱着プロセスの遷移速度は、H末端SI（001） - （2x1）の対応する最適経路の第一原理密度官能理論計算に基づいています。水面。KMCシミュレーションの2種類の結果が報告されています。1つ目は、関与する表面レートプロセスに対して活性化エネルギー障壁の完全なAB Initioデータベースを採用し、成長の初期段階のモデル化に適しています。2番目は、関連するすべてのプロセスの近似レートを使用して、隣接する表面部位に吸着された種間の相互作用の活性化エネルギーへの影響を適切に説明し、表面組成の定常状態に向けて成長の後期段階をモデル化するのに適しています。SIH（x（s））（x = 1,2,3）種の表面濃度の温度依存性のKMC予測、表面水素含有量、および表面のぶら下がっているバンドカバレッジは、A-の実験的測定と比較されます。SI：Hフィルムは、SIH（3）ラジカルが支配的な堆積前駆体である動作条件の下で堆積しました。両方のKMCシミュレーションタイプの予測は、報告された実験データと一致しています。これは、現場減衰総反射フーリエ形質転換赤外分光法に基づいています。

Based on an atomically detailed surface growth model, we have performed kinetic Monte Carlo (KMC) simulations to determine the surface chemical composition of plasma deposited hydrogenated amorphous silicon (a-Si:H) thin films as a function of substrate temperature. Our surface growth kinetic model consists of a combination of various surface rate processes, including silyl (SiH(3)) radical chemisorption onto surface dangling bonds or insertion into Si-Si surface bonds, SiH(3) physisorption, SiH(3) surface diffusion, abstraction of surface H by SiH(3) radicals, surface hydride dissociation reactions, as well as desorption of SiH(3), SiH(4), and Si(2)H(6) species into the gas phase. Transition rates for the adsorption, surface reaction and diffusion, and desorption processes accounted for in the KMC simulations are based on first-principles density-functional-theory computations of the corresponding optimal pathways on the H-terminated Si(001)-(2x1) surface. Results are reported for two types of KMC simulations. The first employs a fully ab initio database of activation energy barriers for the surface rate processes involved and is appropriate for modeling the early stages of growth. The second uses approximate rates for all the relevant processes to account properly for the effects on the activation energetics of interactions between species adsorbed at neighboring surface sites and is appropriate to model later stages of growth toward a steady state of the surface composition. The KMC predictions for the temperature dependence of the surface concentration of SiH(x(s)) (x = 1,2,3) species, the surface hydrogen content, and the surface dangling-bond coverage are compared to experimental measurements on a-Si:H films deposited under operating conditions for which the SiH(3) radical is the dominant deposition precursor. The predictions of both KMC simulation types are consistent with the reported experimental data, which are based on in situ attenuated total reflection Fourier transformed infrared spectroscopy.