二本鎖DNAの存在下でのナノポアの現在の封鎖と顕微鏡メカニズム

ナノポアの二本鎖DNA（DSDNA）による電流遮断のメカニズムを調査するために、ブラウンダイナミクスの計算を実施しました。実験と同様に、イオン濃度が減少するにつれて、遮断電流が陰性から陽性になります。体積除外と対イオン凝縮に加えて、電気二重層の重複が現在の封鎖の重要な要因であることがわかります。電気二重層のオーバーラップにより、dsDNAのすぐ近くを超えたイオン濃度と、開いたナノポアの壁から離れたプラトーイオン濃度よりもDSDNAブロックされたナノポアで壁が低くなるため、遮断電流に重要に貢献します。ナノポアの計算されたイオン分布関数に基づいて、dsDNAへの対イオン凝縮を調べました。過剰な対イオン凝縮は、実験から得られた割合の範囲内であるDSDNAの電荷の約60％であることがわかります。ナノポアのイオンの平均移動度を計算するために、平衡と非平衡（印加電界の下）ブラウンダイナミクスシミュレーションを実行しました。計算されたイオン移動度は、DNAブロックされたナノポアで減少することがわかります。

We have carried out Brownian Dynamics calculations to investigate the mechanism of current blockade by double-stranded DNA (dsDNA) in a nanopore. We find that the blockade current crosses over from negative to positive as the ionic concentration decreases, similar to experiment. In addition to the volume exclusion and the counterion condensation, we find that the electric double layer overlap is a significant factor in the current blockade. The electric double layer overlap causes the ionic concentration beyond the immediate neighborhood of dsDNA and the wall to be lower in a dsDNA-blocked nanopore than the plateau ionic concentration away from the wall in an open nanopore, thus contributing importantly to the blockade current. On the basis of the calculated ion distribution function in the nanopore, we examined the counterion condensation to the dsDNA. We find the excess counterion condensation to be about 60% of the charge on the dsDNA, which is within the range of percentages obtained from experiments. We performed equilibrium and nonequilibrium (under an applied electric field) Brownian dynamics simulations to calculate the average mobility of the ions in nanopores. The calculated ion mobility is found to be reduced in DNA-blocked nanopores.