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4つのシアノ架橋1Dビメタリックポリマーは、常磁性ビルディングブロックトランス - [ru(acac)(2)(cn)(2)]( - )(hacac = acetylacetone)を使用して調製されています。(Tren = Tris(2-アミノエチル)アミン)、{[{ni(cyclen)} {ru(acac)(2)(cn)(2)}] [clo(4)]。ch(3)oh}(n)(2)(2)(2)(2){[{fe(salen)} {ru(acac)(2)(cn)(2)}]}(n)(3)(salen(2-)= n、n'-bis(salicylidene)-o-ethyldiamine dianion)and[{mn(5,5'-me(2)salen)}(2){ru(acac)(2)(cn)(2)}] [ru(acac)(2)(cn)(2)。化合物1および2は1Dであり、j =+1.92 cm(-1)、zj '= -1.37 cm(-1)、g = 2.20 for 1およびj = 0.85 cm(-16)、zJ' = -16(-16)、zJ '' '= -16(-16)、zJ' '= -16(-16)、zj' '= -16(-16)、zj' '' = -16(-16)、zJ '' = -16(-16)、zj '' = -16(-16)、zJ、zigzagged niru鎖が1Dである1Dです。G = 2.24の2.24。化合物3には、甲状腺内強磁性カップリングを示す1D線形鎖構造があります(j =+0.62 cm(-1)、ZJ '= -0.09 cm(-1)、g = 2.08)が、FERU鎖間では腹磁気結合が発生します。イオンは、[ru(acac)(2)(cn)(2)]( - )をtrans- [ru(acac)(cn)]( - )に調整して、pi-piスタックと弱いmn ... o*相互作用によって結合され、1Dチェーンを形成する三核Mn(2)ruユニットを形成します。化合物4は、3.0 K未満の遅い磁気緩和を、PHI = 0.25で、スーパーパラマグネティックな挙動の特徴であることを示しています。Mn(iii)... ru(iii)定数(シアノブリッジを介して)とmn(iii)... mn(iii)カップリング定数(三量体の間)は、それぞれ+0.87と+0.24 cm(-1)です。化合物4は、非共有相互作用を介してMn(2)ru三量体から構築された新規シングルチェーン磁石です。壊れた対称状態法と組み合わせた密度官能理論(DFT)を使用して、Ru(III)とM(M = Ni(II)、Fe(III)、およびMn(III))イオンの間の分子磁気軌道と磁気交換相互作用を計算しました。化合物3および4の低スピンRU(III)と高スピンFe(III)およびMn(III)イオンの間のやや予期しない強磁性結合を説明するために、相対対称性とは別に、磁気軌道の相対エネルギーは、これらのBimetallic Asseclisの全体的な磁気結合を決定する上でも重要である可能性があることが提案されています。
4つのシアノ架橋1Dビメタリックポリマーは、常磁性ビルディングブロックトランス - [ru(acac)(2)(cn)(2)]( - )(hacac = acetylacetone)を使用して調製されています。(Tren = Tris(2-アミノエチル)アミン)、{[{ni(cyclen)} {ru(acac)(2)(cn)(2)}] [clo(4)]。ch(3)oh}(n)(2)(2)(2)(2){[{fe(salen)} {ru(acac)(2)(cn)(2)}]}(n)(3)(salen(2-)= n、n'-bis(salicylidene)-o-ethyldiamine dianion)and[{mn(5,5'-me(2)salen)}(2){ru(acac)(2)(cn)(2)}] [ru(acac)(2)(cn)(2)。化合物1および2は1Dであり、j =+1.92 cm(-1)、zj '= -1.37 cm(-1)、g = 2.20 for 1およびj = 0.85 cm(-16)、zJ' = -16(-16)、zJ '' '= -16(-16)、zJ' '= -16(-16)、zj' '= -16(-16)、zj' '' = -16(-16)、zJ '' = -16(-16)、zj '' = -16(-16)、zJ、zigzagged niru鎖が1Dである1Dです。G = 2.24の2.24。化合物3には、甲状腺内強磁性カップリングを示す1D線形鎖構造があります(j =+0.62 cm(-1)、ZJ '= -0.09 cm(-1)、g = 2.08)が、FERU鎖間では腹磁気結合が発生します。イオンは、[ru(acac)(2)(cn)(2)]( - )をtrans- [ru(acac)(cn)]( - )に調整して、pi-piスタックと弱いmn ... o*相互作用によって結合され、1Dチェーンを形成する三核Mn(2)ruユニットを形成します。化合物4は、3.0 K未満の遅い磁気緩和を、PHI = 0.25で、スーパーパラマグネティックな挙動の特徴であることを示しています。Mn(iii)... ru(iii)定数(シアノブリッジを介して)とmn(iii)... mn(iii)カップリング定数(三量体の間)は、それぞれ+0.87と+0.24 cm(-1)です。化合物4は、非共有相互作用を介してMn(2)ru三量体から構築された新規シングルチェーン磁石です。壊れた対称状態法と組み合わせた密度官能理論(DFT)を使用して、Ru(III)とM(M = Ni(II)、Fe(III)、およびMn(III))イオンの間の分子磁気軌道と磁気交換相互作用を計算しました。化合物3および4の低スピンRU(III)と高スピンFe(III)およびMn(III)イオンの間のやや予期しない強磁性結合を説明するために、相対対称性とは別に、磁気軌道の相対エネルギーは、これらのBimetallic Asseclisの全体的な磁気結合を決定する上でも重要である可能性があることが提案されています。
Four cyano-bridged 1D bimetallic polymers have been prepared by using the paramagnetic building block trans-[Ru(acac)(2)(CN)(2)](-) (Hacac=acetylacetone): {[{Ni(tren)}{Ru(acac)(2)(CN)(2)}][ClO(4)].CH(3)OH}(n) (1) (tren=tris(2-aminoethyl)amine), {[{Ni(cyclen)}{Ru(acac)(2)(CN)(2)}][ClO(4)].CH(3)OH}(n) (2) (cyclen=1,4,7,10-tetraazacyclododecane), {[{Fe(salen)}{Ru(acac)(2)(CN)(2)}]}(n) (3) (salen(2-)=N,N'-bis(salicylidene)-o-ethyldiamine dianion) and [{Mn(5,5'-Me(2)salen)}(2){Ru(acac)(2)(CN)(2)}][Ru(acac)(2)(CN)(2)].2CH(3)OH (4) (5,5'-Me(2)salen=N,N'-bis(5,5'-dimethylsalicylidene)-o-ethylenediimine). Compounds 1 and 2 are 1D, zigzagged NiRu chains that exhibit ferromagnetic coupling between Ni(II) and Ru(III) ions through cyano bridges with J=+1.92 cm(-1), zJ'=-1.37 cm(-1), g=2.20 for 1 and J=+0.85 cm(-1), zJ'=-0.16 cm(-1), g=2.24 for 2. Compound 3 has a 1D linear chain structure that exhibits intrachain ferromagnetic coupling (J=+0.62 cm(-1), zJ'=-0.09 cm(-1), g=2.08), but antiferromagnetic coupling occurs between FeRu chains, leading to metamagnetic behavior with T(N)=2.6 K. In compound 4, two Mn(III) ions are coordinated to trans-[Ru(acac)(2)(CN)(2)](-) to form trinuclear Mn(2)Ru units, which are linked together by pi-pi stacking and weak Mn...O* interactions to form a 1D chain. Compound 4 shows slow magnetic relaxation below 3.0 K with phi=0.25, characteristic of superparamagnetic behavior. The Mn(III)...Ru(III) coupling constant (through cyano bridges) and the Mn(III)...Mn(III) coupling constant (between the trimers) are +0.87 and +0.24 cm(-1), respectively. Compound 4 is a novel single-chain magnet built from Mn(2)Ru trimers through noncovalent interactions. Density functional theory (DFT) combined with the broken symmetry state method was used to calculate the molecular magnetic orbitals and the magnetic exchange interactions between Ru(III) and M (M=Ni(II), Fe(III), and Mn(III)) ions. To explain the somewhat unexpected ferromagnetic coupling between low-spin Ru(III) and high-spin Fe(III) and Mn(III) ions in compounds 3 and 4, respectively, it is proposed that apart from the relative symmetries, the relative energies of the magnetic orbitals may also be important in determining the overall magnetic coupling in these bimetallic assemblies.
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