NCA重合とクリック化学を介して合成されたポリL-リジングラフトシリカナノ粒子の合成と特性評価

ポリペプチドポリマー - グラフトシリカナノ粒子は、ポリペプチド移植片の順序付けられた二次構造がナノ粒子複合材に新規の機能特性を与えるため、かなり興味深いものです。ポリ-L-リジングラフトシリカナノ粒子の合成は、表面上のカチオン電荷の高密度が遺伝子送達や抗菌剤などの多くの用途につながる可能性があるため、特に興味深いでしょう。この作業では、NCA重合と「Click Chemistry」の組み合わせを使用して、1鎖/nmの高い移植片密度を持つポリ-L-リジン接続シリカナノ粒子を合成する「グラフトツー」アプローチを開発しました（2）。（13）CP MAS NMR、TGA、IRなどのさまざまな技術を使用して、ポリL-リジンのシリカナノ粒子（PLL-Silica）への共有結合の付着が確認されました。次に、この方法論は、シリカナノ粒子にポリ-L-リジン-B-Poly-L-ロイシン共重合体（PLL-B-PLLEU-SILICA）およびポリ-L-ベンジルグルタミン酸（PLBG-Silica）に拡張されました。これらのポリペプチドグラフトナノ粒子はすべて、溶液中の興味深い凝集特性を示しています。抗菌剤としてのPLL-SilicaおよびPLL-B-Plleu-Silicaの有効性は、グラム陰性大腸菌とグラム陽性の亜種の両方でテストされました。

Polypeptide polymer-grafted silica nanoparticles are of considerable interest because the ordered secondary structure of the polypeptide grafts imparts novel functional properties onto the nanoparticle composite. The synthesis of poly-L-lysine-grafted silica nanoparticles would be of particular interest because the high density of cationic charges on the surface could lead to many applications such as gene delivery and antimicrobial agents. In this work, we have developed a "grafting-to" approach using a combination of NCA polymerization and "click chemistry" to synthesize poly-L-lysine-grafted silica nanoparticles with a high graft density of 1 chain/nm(2). The covalent attachment of poly-L-lysine to silica nanoparticles (PLL-silica) was confirmed using a variety of techniques such as (13)C CP MAS NMR, TGA, and IR. This methodology was then extended to graft poly-L-lysine-b-poly-L-leucine copolymer (PLL-b-PLLeu-silica) and poly-L-benzylglutamate (PLBG-silica) onto silica nanoparticles. All of these polypeptide-grafted nanoparticles show interesting aggregation properties in solution. The efficacy of PLL-silica and PLL-b-PLLeu-silica as antimicrobial agents was tested on both gram-negative E. coli and gram-positive Bacillus subtilis.