電気化学界面の原子スケールシミュレーションのpH

電気化学反応速度はpHに強く依存する可能性があり、アルカリ溶液の電気触媒に対する関心が高まっています。現在までに、原子スケールシミュレーションのpHに対処する方法は考案されていません。特定のpHおよび電極電位で金属|溶液界面の原子構造を決定する簡単な方法を提示します。Pt（111）|水を使用して、例として、界面構造に対するpHの影響を示し、反応エネルギーと障壁への影響について議論します。この方法は、電気化学界面の構造と電気触媒活性に対するpH効果のab initio研究への道を開きます。

Electrochemical reaction rates can strongly depend on pH, and there is increasing interest in electrocatalysis in alkaline solution. To date, no method has been devised to address pH in atomic scale simulations. We present a simple method to determine the atomic structure of the metal|solution interface at a given pH and electrode potential. Using Pt(111)|water as an example, we show the effect of pH on the interfacial structure, and discuss its impact on reaction energies and barriers. This method paves the way for ab initio studies of pH effects on the structure and electrocatalytic activity of electrochemical interfaces.