非結合ダミーモデルを使用したフォースフィールド独立金属パラメーター

カチオン性ダミー原子アプローチは、さまざまなアルカリ地球および遷移金属中心の強力な非結合記述を提供し、構造効果と静電効果の両方を捉えています。この作業では、八面体調整されたMn（2+）、Zn（2+）、Mg（2+）、およびCa（2+）の既存の文献パラメーターを改良し、Ni（2+）、Co（2+）、およびFe（2+）の新しいパラメーターを提供します。すべての場合において、M（2+）-O距離と実験的溶媒和自由エネルギーの両方を再現することができます。パラメーターは、2つの異なる水モデルを使用してテストされており、一貫したパフォーマンスを示しています。したがって、私たちのパラメーターは、クーロンとレナード・ジョーンズのポテンシャルを使用した非結合相互作用を説明する任意の力場に簡単に転送できます。最後に、両方の酵素が遷移金属の範囲で活性であるため、酵素グリオキサラーゼIのヒトと大腸菌の両方のバリアントの両方のパラメーターの安定性をショーケースシステムとして示します。この作業で提示されたパラメーターは、古典的なアプローチを使用して研究できる金属イオンの範囲を拡張すると同時に、新しい金属中心のパラメーター化の出発点を提供するため、分子シミュレーションコミュニティに貴重なリソースを提供します。

The cationic dummy atom approach provides a powerful nonbonded description for a range of alkaline-earth and transition-metal centers, capturing both structural and electrostatic effects. In this work we refine existing literature parameters for octahedrally coordinated Mn(2+), Zn(2+), Mg(2+), and Ca(2+), as well as providing new parameters for Ni(2+), Co(2+), and Fe(2+). In all the cases, we are able to reproduce both M(2+)-O distances and experimental solvation free energies, which has not been achieved to date for transition metals using any other model. The parameters have also been tested using two different water models and show consistent performance. Therefore, our parameters are easily transferable to any force field that describes nonbonded interactions using Coulomb and Lennard-Jones potentials. Finally, we demonstrate the stability of our parameters in both the human and Escherichia coli variants of the enzyme glyoxalase I as showcase systems, as both enzymes are active with a range of transition metals. The parameters presented in this work provide a valuable resource for the molecular simulation community, as they extend the range of metal ions that can be studied using classical approaches, while also providing a starting point for subsequent parametrization of new metal centers.