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100年前、ポール・ウォルデンは硝酸エチルアンモニウム（EAN）を研究しました。これは、最初に広く知られているイオン液体になりました。EANは広範囲に調査されていますが、いくつかの重要な問題はまだ対処されていません。彼らは今、このコミュニケーションで取り組んでいます。実験的な熱重量分析と飛行質量分析時間（TGA-TOF-MS）と蒸散法と理論的方法を組み合わせることにより、周囲から温度までのEANの揮発を明確にします。最大419 Kで、EANは接触イオンのペアとして蒸発し、いくつかのパスカルの蒸気圧が非常に低いことが観察されました。419 Kから始まると、硝酸とエチルアミンへの分解は、プロトンの移動よりも熱力学的に好ましいものになります。この発見は、すべての可能なガス相種の自由エネルギーを提供するDFT計算によってサポートされ、中性分子が500 Kを超えるイオンペア上で支配することを示しています。。溶媒、EANは419 K未満の有意な蒸気圧を示さず、この特性は安全な電解液の熱挙動の要件を満たしています。全体として、EANは、温度がわずか70 k低い典型的な非難イオン液体と同じかろうじて測定可能な蒸気圧を示しています。
100年前、ポール・ウォルデンは硝酸エチルアンモニウム（EAN）を研究しました。これは、最初に広く知られているイオン液体になりました。EANは広範囲に調査されていますが、いくつかの重要な問題はまだ対処されていません。彼らは今、このコミュニケーションで取り組んでいます。実験的な熱重量分析と飛行質量分析時間（TGA-TOF-MS）と蒸散法と理論的方法を組み合わせることにより、周囲から温度までのEANの揮発を明確にします。最大419 Kで、EANは接触イオンのペアとして蒸発し、いくつかのパスカルの蒸気圧が非常に低いことが観察されました。419 Kから始まると、硝酸とエチルアミンへの分解は、プロトンの移動よりも熱力学的に好ましいものになります。この発見は、すべての可能なガス相種の自由エネルギーを提供するDFT計算によってサポートされ、中性分子が500 Kを超えるイオンペア上で支配することを示しています。。溶媒、EANは419 K未満の有意な蒸気圧を示さず、この特性は安全な電解液の熱挙動の要件を満たしています。全体として、EANは、温度がわずか70 k低い典型的な非難イオン液体と同じかろうじて測定可能な蒸気圧を示しています。
A hundred years ago, Paul Walden studied ethyl ammonium nitrate (EAN), which became the first widely known ionic liquid. Although EAN has been investigated extensively, some important issues still have not been addressed; they are now tackled in this communication. By combining experimental thermogravimetric analysis with time of flight mass spectrometry (TGA-ToF-MS) and transpiration method with theoretical methods, we clarify the volatilisation of EAN from ambient to elevated temperatures. It was observed that up to 419 K, EAN evaporates as contact-ion pairs leading to very low vapour pressures of a few Pascal. Starting from 419 K, the decomposition to nitric acid and ethylamine becomes more thermodynamically favourable than proton transfer. This finding was supported by DFT calculations, which provide the free energies of all possible gas-phase species, and show that neutral molecules dominate over ion pairs above 500 K, an observation that is in nearly prefect agreement with the experimental boiling point of 513 K. This result is crucial for the ongoing practical applications of protic ionic liquids such as electrolytes for batteries and fuel cells because, in contrast to high-boiling conventional solvents, EAN exhibits no significant vapour pressure below 419 K and this property fulfils the requirements for the thermal behaviour of safe electrolytes. Overall, EAN shows the same barely measurable vapour pressures as typical aprotic ionic liquids at temperatures only 70 K lower.
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