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Nature communications2014Sep15Vol.5issue()

アルミナ上に再生可能な原子的分散パラジウムによって触媒される低温炭素酸化酸化

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文献タイプ:
  • Journal Article
  • Research Support, U.S. Gov't, Non-P.H.S.
概要
Abstract

貴金属の単一の孤立した原子による触媒は、究極の原子効率を約束するため、最近の関心を集めています。以前のレポートのほとんどは、還元可能な酸化物のサポートに関するものです。ここでは、隔離されたパラジウム原子が、産業的に関連するγ-アルミナサポートで触媒的に活性であることを示しています。アルミナの安定性を改善する能力で長い間知られているアルミナへの酸化ランタンを添加することは、孤立したパラジウム原子の安定化にも役立つことがわかっています。異常補正したスキャン透過型電子顕微鏡と手術X線吸収分光法は、γ-アルミナ表面に混ざり合ったパラジウムとランタヌムの存在を確認します。一酸化炭素酸化反応性測定は、40°Cでの触媒活性の開始を示します。触媒活性は、空気中の700°Cでの酸化により再生できます。これらのイオン性パラジウム種の高温安定性と再生可能性により、低温排気処理触媒にとってこの潜在的な関心のあるこの触媒システムになります。

貴金属の単一の孤立した原子による触媒は、究極の原子効率を約束するため、最近の関心を集めています。以前のレポートのほとんどは、還元可能な酸化物のサポートに関するものです。ここでは、隔離されたパラジウム原子が、産業的に関連するγ-アルミナサポートで触媒的に活性であることを示しています。アルミナの安定性を改善する能力で長い間知られているアルミナへの酸化ランタンを添加することは、孤立したパラジウム原子の安定化にも役立つことがわかっています。異常補正したスキャン透過型電子顕微鏡と手術X線吸収分光法は、γ-アルミナ表面に混ざり合ったパラジウムとランタヌムの存在を確認します。一酸化炭素酸化反応性測定は、40°Cでの触媒活性の開始を示します。触媒活性は、空気中の700°Cでの酸化により再生できます。これらのイオン性パラジウム種の高温安定性と再生可能性により、低温排気処理触媒にとってこの潜在的な関心のあるこの触媒システムになります。

Catalysis by single isolated atoms of precious metals has attracted much recent interest, as it promises the ultimate in atom efficiency. Most previous reports are on reducible oxide supports. Here we show that isolated palladium atoms can be catalytically active on industrially relevant γ-alumina supports. The addition of lanthanum oxide to the alumina, long known for its ability to improve alumina stability, is found to also help in the stabilization of isolated palladium atoms. Aberration-corrected scanning transmission electron microscopy and operando X-ray absorption spectroscopy confirm the presence of intermingled palladium and lanthanum on the γ-alumina surface. Carbon monoxide oxidation reactivity measurements show onset of catalytic activity at 40 °C. The catalyst activity can be regenerated by oxidation at 700 °C in air. The high-temperature stability and regenerability of these ionic palladium species make this catalyst system of potential interest for low-temperature exhaust treatment catalysts.

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