2-アミノ-2-メチル-1-プロパノール（AMP）における二酸化炭素（CO₂）捕捉からの好ましい重炭酸塩産生の起源について

AMPとそのブレンドは、CO2キャプチャにとって魅力的な溶媒ですが、根本的な反応メカニズムは依然として不確実なままです。他のほとんどの一次アミンと同様に、カルバメートを優先的に形成するMEAと比較して、水性アンプの重炭酸塩産生を強化する要因を解明しようとします。予測される反応エネルギーによれば、AMPとMEAは、重炭酸塩とカルバメート層の形成に対して同様の熱力学的好意を示します。さらに、カルバメートから重炭酸塩への変換は、MEAと比較して水性アンプでより好ましくはないように見えません。ただし、AB initio分子動力学シミュレーションは、重炭酸塩形成が水性アンプで速度論的に可能性が高い傾向があることを示していますが、カルバメートは水性MEAで形成される可能性が高いことを示しています。溶媒和構造とダイナミクスの分析は、NとH2Oの間の強化された相互作用がCO2アクセシビリティを妨害しながら、AMP + H2O→AMPH（ +） + OH（ - ）反応をMEAケースと比較して促進する可能性があることを示しています。この研究は、熱力学的だけでなく、水性アミンによるCO2捕捉を記述する際の速度論的要因の重要性を強調しています。

AMP and its blends are an attractive solvent for CO2 capture, but the underlying reaction mechanisms still remain uncertain. We attempt to elucidate the factors enhancing bicarbonate production in aqueous AMP as compared to MEA which, like most other primary amines, preferentially forms carbamate. According to our predicted reaction energies, AMP and MEA exhibit similar thermodynamic favorability for bicarbonate versus carbamate formation; moreover, the conversion of carbamate to bicarbonate also does not appear more favorable kinetically in aqueous AMP compared to MEA. Ab initio molecular dynamics simulations, however, demonstrate that bicarbonate formation tends to be kinetically more probable in aqueous AMP while carbamate is more likely to form in aqueous MEA. Analysis of the solvation structure and dynamics shows that the enhanced interaction between N and H2O may hinder CO2 accessibility while facilitating the AMP + H2O → AMPH(+) + OH(-) reaction, relative to the MEA case. This study highlights the importance of not only thermodynamic but also kinetic factors in describing CO2 capture by aqueous amines.