確率的刺激電子X線ラマン分光法

Resonant非弾性X線散乱（RIXS）は、励起された原子、分子、および固体の電子的、核、および集合的なダイナミクスを研究するための確立されたツールです。この強力な方法を、X線フリー電子レーザー（XFELS）での時間分解プローブ技術に拡張して、最終的にフェムト秒の時間スケールで超高速化学的および構造変化を解明します。モノクロメーターセットアップの使用に依存して、ブロードバンドの小さな周波数帯域を選択するXFELS、スペクトルはXFEL放射をスペクトルに選択します。ここでは、着信XFELパルスの完全な帯域幅を使用する確率的分光法に基づいた代替アプローチを提案します。私たちの提案された方法は、刺激された共振X線散乱に依存しています。そこでは、システムを共鳴するポンプパルスに加えて、特定の電子非弾性遷移のプローブパルスが提供され、刺激散乱プロセスのシードとして機能します。XFEL放射の限られたスペクトルコヒーレンスは、このプロセスのエネルギー分解能を定義し、伝達されたスペクトルの共分散分析によって高解像度の誘発RIXスペクトルを取得できます。詳細な実現可能性調査を提示し、[式：テキストを参照]遷移で共鳴したCO分子の現実的なXFELパラメーターの信号強度を予測します。我々の理論モデルは、システムの電子的および振動自由度の運動方程式をMaxwell方程式による伝播と一貫して自己自己自己自己自己自己測定することにより、伝達されたX線放射のスペクトルおよび時間的特性の進化を説明します。

Resonant inelastic x-ray scattering (RIXS) is a well-established tool for studying electronic, nuclear, and collective dynamics of excited atoms, molecules, and solids. An extension of this powerful method to a time-resolved probe technique at x-ray free electron lasers (XFELs) to ultimately unravel ultrafast chemical and structural changes on a femtosecond time scale is often challenging, due to the small signal rate in conventional implementations at XFELs that rely on the usage of a monochromator setup to select a small frequency band of the broadband, spectrally incoherent XFEL radiation. Here, we suggest an alternative approach, based on stochastic spectroscopy, which uses the full bandwidth of the incoming XFEL pulses. Our proposed method is relying on stimulated resonant inelastic x-ray scattering, where in addition to a pump pulse that resonantly excites the system a probe pulse on a specific electronic inelastic transition is provided, which serves as a seed in the stimulated scattering process. The limited spectral coherence of the XFEL radiation defines the energy resolution in this process and stimulated RIXS spectra of high resolution can be obtained by covariance analysis of the transmitted spectra. We present a detailed feasibility study and predict signal strengths for realistic XFEL parameters for the CO molecule resonantly pumped at the [Formula: see text] transition. Our theoretical model describes the evolution of the spectral and temporal characteristics of the transmitted x-ray radiation, by solving the equation of motion for the electronic and vibrational degrees of freedom of the system self consistently with the propagation by Maxwell equations.