多重層カーボンナノチューブの表面からの明確に定義された共役ポリマーの制御成長：電荷分離による光子応答の増強

カーボンナノチューブ（CNT）の表面にヘテロ接合を設置することは、CNTベースの電子機器とオプトエレクトロニクスアプリケーションに必要な電荷分離プロセスを促進するための効果的な方法です。共役ポリマーは、CNTの表面を変更するための最先端の候補であることが証明されています。ただし、共役ポリマーをCNTに組み込もうとする以前のすべての試みは、順序付けられていないインターフェイスをもたらしました。ここでは、表面が開始したkumada触媒転移性多腸合わせを使用して、多重層CNT（MWNT）の表面から、レジオリグラーポリ（3-ヘキシルチオフェン）（P3HT）の明確に定義された鎖が成長したことを示しています。初期のモノマーと開始の比率の変動によって調整可能な長さの鎖が調製されたため、重合は制御された方法で進行することがわかりました。さらに、大口径のMWNTは高度に秩序化されたP3HT凝集体を提供することが判断されました。これは、ポリマー鎖の高い移植密度誘導誘導の平方化により、著しく根本的に変化した光吸収を示しました。超高速分光法を使用して、MWNTとP3HTの間に形成されたヘテロ接合は、励起子の結合エネルギーを効果的に克服し、P3HTからMWNTへの光誘発電子移動につながることが示されました。最後に、プロトタイプデバイスとして使用すると、個々のMWNT-G-P3HTコアシェル構造は、低照度密度の下で優れた光応答を示しました。

The installation of heterojunctions on the surfaces of carbon nanotubes (CNTs) is an effective method for promoting the charge separation processes needed for CNT-based electronics and optoelectronics applications. Conjugated polymers are proven state-of-the-art candidates for modifying the surfaces of CNTs. However, all previous attempts to incorporate conjugated polymers to CNTs resulted in unordered interfaces. Herein we show that well-defined chains of regioregular poly(3-hexylthiophene) (P3HT) were successfully grown from the surfaces of multiwalled CNTs (MWNTs) using surface-initiated Kumada catalyst-transfer polycondensation. The polymerization was found to proceed in a controlled manner as chains of tunable lengths were prepared through variation of the initial monomer-to-initiator ratio. Moreover, it was determined that large-diameter MWNTs afforded highly ordered P3HT aggregates, which exhibited a markedly bathochromically shifted optical absorption due to a high grafting density induced planarization of the polymer chains. Using ultrafast spectroscopy, the heterojunctions formed between the MWNTs and P3HT were shown to effectively overcome the binding energy of excitons, leading to photoinduced electron transfer from P3HT to MWNTs. Finally, when used as prototype devices, the individual MWNT-g-P3HT core-shell structures exhibited excellent photoresponses under a low illumination density.