ジルコニアがサポートする銅ナノ粒子のCO2-メタノール水素化：反応中間体と金属サポート界面の役割

CO2水素化によるメタノール合成は、メタノールベースの経済における重要なプロセスです。この反応は、支持された銅ナノ粒子によって触媒され、強力なサポートまたはプロモーター効果を示します。ジルコニアは、メタノール生産率と選択性の両方を高めることが知られています。それにもかかわらず、この観察の起源とCO2のメタノールへの変換に関連する反応メカニズムは依然として不明のままです。Cu/Zro2でのCO2の水素化に関する機械的研究が提示されています。速度論、in situ IRおよびNMR分光法、および同位体標識戦略を使用して、CO2水素化中に進化した表面中間体が異なる圧力で観察されました。DFT計算と相まって、形成種は反応中間体であり、ジルコニア/銅界面がこの中間体からメタノールへの変換に不可欠であることが示されています。

Methanol synthesis by CO2 hydrogenation is a key process in a methanol-based economy. This reaction is catalyzed by supported copper nanoparticles and displays strong support or promoter effects. Zirconia is known to enhance both the methanol production rate and the selectivity. Nevertheless, the origin of this observation and the reaction mechanisms associated with the conversion of CO2 to methanol still remain unknown. A mechanistic study of the hydrogenation of CO2 on Cu/ZrO2 is presented. Using kinetics, in situ IR and NMR spectroscopies, and isotopic labeling strategies, surface intermediates evolved during CO2 hydrogenation were observed at different pressures. Combined with DFT calculations, it is shown that a formate species is the reaction intermediate and that the zirconia/copper interface is crucial for the conversion of this intermediate to methanol.