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Environmental science and pollution research international2018Jul01Vol.25issue(21)

パラアミノサリチル酸のエレクトロフェントン酸化:PT/炭素フェルトおよびBDD/炭素フェルト細胞を使用した分解速度論および鉱化経路経路

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文献タイプ:
  • Journal Article
概要
Abstract

広く使用されている抗生物質、パラアミノサリチル酸(PAS)、およびその水溶液の鉱化の分解は、50-1000 MAの範囲に適用された電流を備えたPT/炭素フェルトおよびホウ素ドープダイヤモンド(BDD)/カーボンフェルト細胞を使用した電気フェントンプロセスによって調査されました。このプロセスは、Pasの酸化的分解の原因となる高酸化種であるヒドロキシルラジカル(•OH)を生成します。●OHによるPasの酸化のための4.17×109 M-1 S-1の絶対速度定数は、競合速度法から決定されました。PAの分解速度は、電流が500 mAの最適な値に達し、PT/炭素フェルト細胞を使用して7分で0.1 mM PAの完全な消失で増加しました。BDD/炭素フェルトの場合、最適な分解率に300 MAで達成されました。後者の細胞は、240分以内に完全な鉱化が達成された総有機炭素(TOC)除去により効率的であることがわかりました。多数の芳香族中間体、短鎖カルボン酸、および無機イオンの形成とともに、マルチステップの鉱化プロセスが観察されました。LC-Q-TOF-MSとGC-MS技術の両方を使用して、8つの芳香族中間製品が特定されました。これらの生成物は、PASのヒドロキシル化に続いてヒドロキシルラジカルを複数添加してポリヒドロキシル化誘導体を形成した結果でした。HPLCおよびGC/MS分析により、さまざまな短鎖カルボン酸の形成に伝達されるこれらの中間生成物の酸化が拡大されたことが実証されました。長期にわたる電気分解により、NO3-やNH4+などの無機イオンの進化を伴うPAの完全な鉱化が生じました。同定された中間体、カルボン酸、および無機イオンに基づいて、もっともらしい鉱化経路も推測されます。現在のEFプロセスによって達成された非常に高度な鉱化作用(100%)は、汚染された水からのサリチル酸ベースの医薬品を完全に除去するためのこの技術の潜在的な適用を強調しています。

広く使用されている抗生物質、パラアミノサリチル酸(PAS)、およびその水溶液の鉱化の分解は、50-1000 MAの範囲に適用された電流を備えたPT/炭素フェルトおよびホウ素ドープダイヤモンド(BDD)/カーボンフェルト細胞を使用した電気フェントンプロセスによって調査されました。このプロセスは、Pasの酸化的分解の原因となる高酸化種であるヒドロキシルラジカル(•OH)を生成します。●OHによるPasの酸化のための4.17×109 M-1 S-1の絶対速度定数は、競合速度法から決定されました。PAの分解速度は、電流が500 mAの最適な値に達し、PT/炭素フェルト細胞を使用して7分で0.1 mM PAの完全な消失で増加しました。BDD/炭素フェルトの場合、最適な分解率に300 MAで達成されました。後者の細胞は、240分以内に完全な鉱化が達成された総有機炭素(TOC)除去により効率的であることがわかりました。多数の芳香族中間体、短鎖カルボン酸、および無機イオンの形成とともに、マルチステップの鉱化プロセスが観察されました。LC-Q-TOF-MSとGC-MS技術の両方を使用して、8つの芳香族中間製品が特定されました。これらの生成物は、PASのヒドロキシル化に続いてヒドロキシルラジカルを複数添加してポリヒドロキシル化誘導体を形成した結果でした。HPLCおよびGC/MS分析により、さまざまな短鎖カルボン酸の形成に伝達されるこれらの中間生成物の酸化が拡大されたことが実証されました。長期にわたる電気分解により、NO3-やNH4+などの無機イオンの進化を伴うPAの完全な鉱化が生じました。同定された中間体、カルボン酸、および無機イオンに基づいて、もっともらしい鉱化経路も推測されます。現在のEFプロセスによって達成された非常に高度な鉱化作用(100%)は、汚染された水からのサリチル酸ベースの医薬品を完全に除去するためのこの技術の潜在的な適用を強調しています。

Degradation of a widely used antibiotic, the para-aminosalicylic acid (PAS), and mineralization of its aqueous solution was investigated by electro-Fenton process using Pt/carbon-felt and boron-doped diamond (BDD)/carbon-felt cells with applied currents in the range of 50-1000 mA. This process produces the highly oxidizing species, the hydroxyl radical (•OH), which is mainly responsible for the oxidative degradation of PAS. An absolute rate constant of 4.17 × 109 M-1 s-1 for the oxidation of PAS by ●OH was determined from the competition kinetics method. Degradation rate of PAS increased with current reaching an optimal value of 500 mA with complete disappearance of 0.1 mM PAS at 7 min using Pt/carbon-felt cell. The optimum degradation rate was reached at 300 mA for BDD/carbon-felt. The latter cell was found more efficient in total organic carbon (TOC) removal where a complete mineralization was achieved within 240 min. A multi-step mineralization process was observed with the formation of a number of aromatic intermediates, short-chain carboxylic acids, and inorganic ions. Eight aromatic intermediate products were identified using both LC-Q-ToF-MS and GC-MS techniques. These products were the result of hydroxylation of PAS followed by multiple additions of hydroxyl radicals to form polyhydroxylated derivatives. HPLC and GC/MS analyses demonstrated that extended oxidation of these intermediate products conducted to the formation of various short-chain carboxylic acids. Prolonged electrolysis resulted in a complete mineralization of PAS with the evolution of inorganic ions such as NO3- and NH4+. Based on the identified intermediates, carboxylic acids and inorganic ions, a plausible mineralization pathway is also deduced. The remarkably high degree of mineralization (100%) achieved by the present EF process highlights the potential application of this technique to the complete removal of salicylic acid-based pharmaceuticals from contaminated water.

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