CDSE量子ドットにおける光学フォノンと励起子の間のファノ様共鳴の超高速分光法：ポンプフルエンスに対するコヒーレント振動波パケットダイナミクスの依存性

現在の研究の主な目標は、さまざまなポンプ液の下で強く限定されたCDSE量子ドット（QD）のコヒーレントフォノンを研究することです。励起材バンド[1s（e）-1S3/2（h）]の赤いエッジポンプの下でのCDSE QDのコヒーレントフォノン（振幅、周波数、位相、スペクトログラム）の主な特徴が報告されています。フェムト秒の非覆いパルスにより、CDSEナノ粒子で励起された6.16 THzでのコヒーレント光学縦方向（LO）フォノンの振幅が、ポンプフルエンスに非モノトーン依存性を示すことを初めて実証します。この依存性は、ポンプフルエンス〜0.8 mj/cm²で最大を示します。同時に、0.55 THzでの縦音響（LA）フォノンモードと15.6、23.6 THzのトルエンのコヒーレント波パケットの振幅は、ポンプフルエンスの増加とともに単調な上昇を示します。連続ウェーブレット変換（CWT）によって明らかにされたLOフォノンに対応する振動信号の時間周波数表現は、異なる（光学フォノン）および連続体のような（励起子）準粒子の起源に近い重度の破壊量量干渉を示しています。CWTスペクトログラムは、短時間の遅延で非線形チャープを示します。ここでは、Chirpの記号はポンプパルスフルエンスに依存します。CWTスペクトログラムは、光学フォノンと音響フォノンの間のアンハーモニックな結合を明らかにします。

The main goal of the present work is to study the coherent phonon in strongly confined CdSe quantum dots (QDs) under varied pump fluences. The main characteristics of coherent phonons (amplitude, frequency, phase, spectrogram) of CdSe QDs under the red-edge pump of the excitonic band [1S(e)-1S3/2(h)] are reported. We demonstrate for the first time that the amplitude of the coherent optical longitudinal-optical (LO) phonon at 6.16 THz excited in CdSe nanoparticles by a femtosecond unchirped pulse shows a non-monotone dependence on the pump fluence. This dependence exhibits the maximum at pump fluence ~0.8 mJ/cm². At the same time, the amplitudes of the longitudinal acoustic (LA) phonon mode at 0.55 THz and of the coherent wave packet of toluene at 15.6, 23.6 THz show a monotonic rise with the increase of pump fluence. The time frequency representation of an oscillating signal corresponding to LO phonons revealed by continuous wavelet transform (CWT) shows a profound destructive quantum interference close to the origin of distinct (optical phonon) and continuum-like (exciton) quasiparticles. The CWT spectrogram demonstrates a nonlinear chirp at short time delays, where the chirp sign depends on the pump pulse fluence. The CWT spectrogram reveals an anharmonic coupling between optical and acoustic phonons.