氷とポリ（ビニールアルコール）と氷の再結晶阻害の間の界面での分子動力学

氷の形成は、多くの分野に深刻な課題をもたらすユビキタスなプロセスです。自然は、氷の形成を調節するためにさまざまなメカニズムを進化させてきました。たとえば、多くの冷たい適応種は、氷の再結晶を阻害するために、不凍液性タンパク質（AFPS）および/または不凍液糖タンパク質（AFGPS）を生成します。AF（g）PSのいくつかの合成代替物が開発されていますが、AF（g）Pの設計の基本原則はまだ欠落しています。この研究では、よく認識された氷の再結晶阻害剤であるポリ（ビニルアルコール）（PVA）による氷再結晶阻害（IRI）の分子ダイナミクスを調査し、鎖ポリマーの隠れた氷結合メカニズムに光を当てました。私たちの分子動力学シミュレーションは、PVAのヒドロキシル基と氷の水分子間の立体的な幾何学的一致を明らかにし、氷の基底顔とプリズムの両方の両方の氷の両方にPVAの吸着の顕微鏡的証拠を提供し、短鎖PVAの組み込みの両方への顕微鏡的証拠を提供しました。氷の格子。PVA分子は、IRIのパフォーマンスを決定する重要な要因であるPVAの長さ、つまりヒドロキシル基の数は、氷の前部の隣接する曲がりを結びつけるのに十分な大きさでなければならないためです。この研究の発見は、高分子によるIRIプロセスの機械的理解を豊かにすることにより、合成氷の再結晶阻害剤を合理的に設計する際の差し迫った課題に対処するための道を開くのに役立ちます。

Ice formation is a ubiquitous process that poses serious challenges for many areas. Nature has evolved a variety of different mechanisms to regulate ice formation. For example, many cold-adapted species produce antifreeze proteins (AFPs) and/or antifreeze glycoproteins (AFGPs) to inhibit ice recrystallization. Although several synthetic substitutes for AF(G)Ps have been developed, the fundamental principles of designing AF(G)P mimics are still missing. In this study, we explored the molecular dynamics of ice recrystallization inhibition (IRI) by poly(vinyl alcohol) (PVA), a well-recognized ice recrystallization inhibitor, to shed light on the otherwise hidden ice-binding mechanisms of chain polymers. Our molecular dynamics simulations revealed a stereoscopic, geometrical match between the hydroxyl groups of PVA and the water molecules of ice, and provided microscopic evidence of the adsorption of PVA to both the basal and prism faces of ice and the incorporation of short-chain PVA into the ice lattice. The length of PVA, i.e., the number of hydroxyl groups, seems to be a key factor dictating the performance of IRI, as the PVA molecule must be large enough to prevent the joining together of adjacent curvatures in the ice front. The findings in this study will help pave the path for addressing a pressing challenge in designing synthetic ice recrystallization inhibitors rationally, by enriching our mechanistic understanding of IRI process by macromolecules.