ハロゲン化鉛ペロブスカイトのポンププローブスペクトルに対する反射率効果：薄膜とナノ結晶の比較

ハロゲン化物ペロブスカイト鉛のかなりの屈折率のため、空気との界面からの反射率は15％を超えています。これにより、これらの材料のポンププローブデータへのフォトリフレクティブな貢献の顕著性に関する多くの調査が促され、結果が矛盾しています。ここでは、これを評価することを目的とした実験を、鉛のペロブスカイトフィルムと、セシウム鉛ヨウ化鉛（CSPBI3）ペロブスカイトの弱い量子閉じ込められたナノ結晶を比較することにより、これを評価することを目的としています。複雑な屈折性指数の変化が2つの実験にどのように影響するかを分析することにより、結果は、これらの材料の薄膜での吸収と反射ではなく吸収の変化が一時的な透過測定を支配することを示しています。このような実験で報告されている特徴的なスペクトルシグネチャは、サンプル反射率の変化によってのみ、または強く影響を受けているためでもありません。この発見は、メチルアンモニウム鉛ヨウ化アンモニウム（MAPBI3）ペロブスカイト膜が高インデックスフリントガラスに形成され、サンプルのいずれかの面からのポンプ照射後にプローブされた別の実験によって支持されています。吸収のみの光誘発変化の観点から、薄いペロブスカイト膜での超高速ポンププローブ実験の解釈は質的に健全であり、光反射効果を考慮するために比較的マイナーな調整が必要であると結論付けています。

Due to the sizable refractive index of lead halide perovskites, reflectivity off their interface with air exceeds 15%. This has prompted a number of investigations into the prominence of photoreflective contributions to pump-probe data in these materials, with conflicting results. Here we report experiments aimed at assessing this by comparing transient transmission from lead halide perovskite films and weakly quantum confined nanocrystals of cesium lead iodide (CsPbI3) perovskite. By analyzing how complex refractive index changes impact the two experiments, results demonstrate that changes in absorption and not reflection dominate transient transmission measurements in thin films of these materials. None of the characteristic spectral signatures reported in such experiments are exclusively due to or even strongly affected by changes in sample reflectivity. This finding is upheld by another experiment where a methyl ammonium lead iodide (MAPbI3) perovskite film was formed on high-index flint glass and probed after pump irradiation from either face of the sample. We conclude that interpretations of ultrafast pump-probe experiments on thin perovskite films in terms of photoinduced changes in absorption alone are qualitatively sound, requiring relatively minor adjustments to factor in photoreflective effects.