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本明細書では、2：1の宿主ゲスト複合体[MV⊂（CBPQT）2] 2/3+ [MV =メチルヴィオロゲン、CBPQT =シクロビス（Paraquat-P-フェニレン）で構成される前例のない混合原子価の結晶上部構造を報告します。]。1つの電子は、合計15のViologenユニットで構成される3つの[MV⊂（CBPQT）2]•+の間に統計的に分布しています。混合バロレンス状態は、体中心の立方補血構造の[MV⊂（CBPQT）2] 3・（PF6）2の経験的式をサポートする単結晶X線結晶学によって検証されます。電子常磁性共鳴は、電子非局在化のさらなる証拠を提供します。量子化学の計算は、結晶上部構造の混合原子価状態を確認します。我々の調査結果は、ホストゲストシステムにおける酸化還元状態の正確な調整が、固体デバイスで長距離電子非局在化を達成するための有望な超分子戦略につながる可能性があることを示しています。
本明細書では、2：1の宿主ゲスト複合体[MV⊂（CBPQT）2] 2/3+ [MV =メチルヴィオロゲン、CBPQT =シクロビス（Paraquat-P-フェニレン）で構成される前例のない混合原子価の結晶上部構造を報告します。]。1つの電子は、合計15のViologenユニットで構成される3つの[MV⊂（CBPQT）2]•+の間に統計的に分布しています。混合バロレンス状態は、体中心の立方補血構造の[MV⊂（CBPQT）2] 3・（PF6）2の経験的式をサポートする単結晶X線結晶学によって検証されます。電子常磁性共鳴は、電子非局在化のさらなる証拠を提供します。量子化学の計算は、結晶上部構造の混合原子価状態を確認します。我々の調査結果は、ホストゲストシステムにおける酸化還元状態の正確な調整が、固体デバイスで長距離電子非局在化を達成するための有望な超分子戦略につながる可能性があることを示しています。
Herein, we report an unprecedented mixed-valence crystal superstructure that consists of a 2:1 host-guest complex [MV⊂(CBPQT)2]2/3+ [MV = methyl viologen, CBPQT = cyclobis(paraquat- p-phenylene)]. One electron is distributed statistically between three [MV⊂(CBPQT)2]•+ composed of a total of 15 viologen units. The mixed-valence state is validated by single-crystal X-ray crystallography, which supports an empirical formula of [MV⊂(CBPQT)2]3·(PF6)2 for the body-centered cubic superstructure. Electron paramagnetic resonance provides further evidence of electron delocalization. Quantum chemistry calculations confirm the mixed-valence state in the crystal superstructure. Our findings demonstrate that precise tuning of the redox states in host-guest systems can lead to a promising supramolecular strategy for achieving long-range electron delocalization in solid-state devices.
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