軌道スペースの変動モンテカルロの速度とスケーリングの改善

この作業では、コストを削減し、軌道空間変分変異モンテカルロ（VMC）のスケーリングを改善するために、3つのアルゴリズムの改善を導入します。まず、ハミルトニアンの1電子積分と2電子積分を適切にスクリーニングすることにより、アルゴリズムの効率を数桁改善できることを示します。この改善された効率には、システムサイズO（N2）の2番目のパワーとして、電子スケールあたりの一定の誤差を得るコストが4番目の出力O（N4）から減少するという追加の利点があります。数値結果を使用して、得られた実用的なスケーリングは、実際には水素原子の連鎖のO（n1.5）であることを実証します。第二に、Amsgradと呼ばれる適応確率勾配降下アルゴリズムを使用することにより、波動関数エネルギーを堅牢かつ効率的に最適化できることを示します。驚くべきことに、Amsgradは単純な確率的勾配降下とほぼ同じくらい安価ですが、確率的再構成アルゴリズムのそれに匹敵する収束率を提供します。第三に、決定要因をサンプリングするために、拒絶反応のない連続時間モンテカルロ（CTMC）の使用を導入します。最初の2つの改善とは異なり、CTMCは、すべてのモンテカルロステップでローカルエネルギーを計算する必要があるというオーバーヘッドにあります。ただし、このオーバーヘッドは、スケーリングアルゴリズムの縮小により、大部分が軽減されます。これにより、局所エネルギーを計算する漸近コストがウォーカーの更新のコストと等しいことが保証されます。得られたアルゴリズムにより、わずか25 cpu Hのコストで1 MEH/粒子の精度を持つ〜2×105変分パラメーターを含む波動関数を使用して、160水素原子の鎖の基底状態エネルギーを計算できます。24のプロセッサの2つのノードは、それぞれ壁の時間の約30分しかありません。VMCアルゴリズムの恥ずかしい並列性と、使用可能な波動関数の形態における大きな自由と相まって、この低コストは、モデルおよびAB initioシステムの電子構造を計算するための非常に効果的な方法を表します。

In this work, we introduce three algorithmic improvements to reduce the cost and improve the scaling of orbital space variational Monte Carlo (VMC). First, we show that, by appropriately screening the one- and two-electron integrals of the Hamiltonian, one can improve the efficiency of the algorithm by several orders of magnitude. This improved efficiency comes with the added benefit that the cost of obtaining a constant error per electron scales as the second power of the system size O( N2), down from the fourth power O( N4). Using numerical results, we demonstrate that the practical scaling obtained is, in fact, O( N1.5) for a chain of hydrogen atoms. Second, we show that, by using the adaptive stochastic gradient descent algorithm called AMSGrad, one can optimize the wave function energies robustly and efficiently. Remarkably, AMSGrad is almost as inexpensive as the simple stochastic gradient descent but delivers a convergence rate that is comparable to that of the Stochastic Reconfiguration algorithm, which is significantly more expensive and has a worse scaling with the system size. Third, we introduce the use of the rejection-free continuous time Monte Carlo (CTMC) to sample the determinants. Unlike the first two improvements, CTMC does come at an overhead that the local energy must be calculated at every Monte Carlo step. However, this overhead is mitigated to a large extent because of the reduced scaling algorithm, which ensures that the asymptotic cost of calculating the local energy is equal to that of updating the walker. The resulting algorithm allows us to calculate the ground state energy of a chain of 160 hydrogen atoms using a wave function containing ∼2 × 105 variational parameters with an accuracy of 1 mEh/particle at a cost of just 25 CPU h, which when split over 2 nodes of 24 processors each amounts to only about half hour of wall time. This low cost coupled with embarrassing parallelizability of the VMC algorithm and great freedom in the forms of usable wave functions, represents a highly effective method for calculating the electronic structure of model and ab initio systems.