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イオン化可能なモノマーによるN-イソプロピルアクリルアミド（NIPAAM）の重合により、イオン化依存的に機能するpH応答性の低い臨界溶液温度（LCST）ポリマーが得られます。ただし、ポリマーによって生成された静電界のために、Comonomerの段階的なpH範囲で徐々にイオン化され、pH変化に応答するLCSTシフトの程度が制限されます。さらに、Comonomerの過剰な導入は、相転移挙動を鈍らせる可能性があります。ここでは、わずかなpH変化に応じて鋭い等温疎水から加水症から加水症から脂肪への相転移を発揮するイオン化非依存性LCSTポリマーの開発を報告します。私たちのポリマーには、位相遷移感度を保存するためのN-アルキル基の連続構造類似性を保持し、水力酸酸性酸性産生の形成のためのプライマリアミンのためのN-アルキル基の連続構造類似性を保持するポリ（NIPAAM/2-アミノイソプリピルアクリルアミド（AIPAAM））（P（NIPAAM/AIPAAM））バックボーンがあります。2-Propionic-3-MethylMaleic（PMM）アミド結合。PMM部分はポリマーの親水性を改善し、LCSTを大幅に増加させます。軽度の酸性条件（pH <6.8）に応答したPMM部分の剥離は、LCSTを元のP（NIPAAM/AIPAAM）のそれに低下させ、等温pH応答相転移を可能にします。このメカニズムを利用して、PMMアミドリンケージで修飾されたP（NIPAAM/AIPAAM）は、生理学的温度（37°C）での鋭い親水性から加水症の移行を示し、著しく、培養細胞との相互作用を促進します。最も重要なことは、私たちのポリマーは、従来のPNIPAAMと比較して全身注射後の固形腫瘍内で有意に高い蓄積を示したことです。したがって、この研究は、ファジーな生物学的環境での使用に適したLCSTとpH応答性の繊細な制御を提供する新しいポリマーを提供します。
イオン化可能なモノマーによるN-イソプロピルアクリルアミド（NIPAAM）の重合により、イオン化依存的に機能するpH応答性の低い臨界溶液温度（LCST）ポリマーが得られます。ただし、ポリマーによって生成された静電界のために、Comonomerの段階的なpH範囲で徐々にイオン化され、pH変化に応答するLCSTシフトの程度が制限されます。さらに、Comonomerの過剰な導入は、相転移挙動を鈍らせる可能性があります。ここでは、わずかなpH変化に応じて鋭い等温疎水から加水症から加水症から脂肪への相転移を発揮するイオン化非依存性LCSTポリマーの開発を報告します。私たちのポリマーには、位相遷移感度を保存するためのN-アルキル基の連続構造類似性を保持し、水力酸酸性酸性産生の形成のためのプライマリアミンのためのN-アルキル基の連続構造類似性を保持するポリ（NIPAAM/2-アミノイソプリピルアクリルアミド（AIPAAM））（P（NIPAAM/AIPAAM））バックボーンがあります。2-Propionic-3-MethylMaleic（PMM）アミド結合。PMM部分はポリマーの親水性を改善し、LCSTを大幅に増加させます。軽度の酸性条件（pH <6.8）に応答したPMM部分の剥離は、LCSTを元のP（NIPAAM/AIPAAM）のそれに低下させ、等温pH応答相転移を可能にします。このメカニズムを利用して、PMMアミドリンケージで修飾されたP（NIPAAM/AIPAAM）は、生理学的温度（37°C）での鋭い親水性から加水症の移行を示し、著しく、培養細胞との相互作用を促進します。最も重要なことは、私たちのポリマーは、従来のPNIPAAMと比較して全身注射後の固形腫瘍内で有意に高い蓄積を示したことです。したがって、この研究は、ファジーな生物学的環境での使用に適したLCSTとpH応答性の繊細な制御を提供する新しいポリマーを提供します。
The polymerization of N-isopropylacrylamide (NIPAAm) with ionizable monomers results in pH-responsive lower critical solution temperature (LCST) polymer which works in an ionization-dependent manner. However, gradual ionization of the comonomer occurs at a broad pH range due to the electrostatic field generated by the polymers, limiting the extent of LCST shift in response to pH change. Furthermore, excess introduction of comonomer may dull phase transition behavior. Here, we report the development of an ionization-independent LCST polymer that exerts a sharp isothermal hydrophilic-to-hydrophobic phase transition in response to slight pH change. Our polymer has a poly(NIPAAm/2-aminoisoprpylacrylamide (AIPAAm)) (P(NIPAAm/AIPAAm)) backbone that retains the continuous structural similarity of N-alkyl groups for preserving phase transition sensitivity, and primary amine for forming hydrophilic acid-labile 2-propionic-3-methylmaleic (PMM) amide linkage. The PMM moiety improves the polymer's hydrophilicity and drastically increases the LCST. Detachment of the PMM moiety in response to mild acidic condition (pH < 6.8) lowers the LCST to that of original P(NIPAAm/AIPAAm), permitting isothermal pH-responsive phase transition. Utilizing this mechanism, P(NIPAAm/AIPAAm) modified with PMM amide linkage exhibits a sharp hydrophilic-to-hydrophobic transition at a physiological temperature (37 °C) and, strikingly, facilitates interaction with cultured cells. Most importantly, our polymer showed significantly higher accumulation within a solid tumor after systemic injection compared to conventional PNIPAAm, which may be due to its phase transition responding to slightly acidic tumor microenvironment. Thus, this study provides a novel polymer that offers delicate control of LCST and pH-responsiveness suitable for use in even fuzzy biological environments.
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