強誘電性半導体SBSIのシフト電流のスペクトルダイナミクス

固形物の光吸収は、異なる電子バンド間の電子/穴の遷移をもたらします。固体に反転の対称性がない場合、これらの電子遷移は、構成された電子バンドの幾何学相であるベリー接続のために自発光電流をサポートします。この光電流は、シフト電流と呼ばれ、一次光学プロセスのタイムスケールで出現すると予想されます。発射されたテラハーツ電磁波を検出することにより、プロトタイプの強誘電体半導体ヨウ化硫黄（SBSI）のシフト電流の超高速進化を観察します。バンドギャップ全体で励起光子エネルギーをスイープすることにより、テラハーツ排出の源として超高速電子ダイナミクスがその性質を突然変化させ、バンド間光遷移に対するベリー接続の寄与を反映しています。シフト励起には正味電荷の流れがあり、その後、サブピコ秒のタイムスケールで電子雲の上にスイングします。シフト電流のこれらの実質的な特性を、第一原理計算の助けを借りて理解すると、超高速センサーと太陽電池へのアプリケーションへの道が開かれます。

Photoexcitation in solids brings about transitions of electrons/holes between different electronic bands. If the solid lacks an inversion symmetry, these electronic transitions support spontaneous photocurrent due to the geometric phase of the constituting electronic bands: the Berry connection. This photocurrent, termed shift current, is expected to emerge on the timescale of primary photoexcitation process. We observe ultrafast evolution of the shift current in a prototypical ferroelectric semiconductor antimony sulfur iodide (SbSI) by detecting emitted terahertz electromagnetic waves. By sweeping the excitation photon energy across the bandgap, ultrafast electron dynamics as a source of terahertz emission abruptly changes its nature, reflecting a contribution of Berry connection on interband optical transition. The shift excitation carries a net charge flow and is followed by a swing over of the electron cloud on a subpicosecond timescale. Understanding these substantive characters of the shift current with the help of first-principles calculation will pave the way for its application to ultrafast sensors and solar cells.