多体相互作用を備えたシステムの分子動力学を介して熱流束を計算するための原子ストレスの適用

フーリエの法則またはグリーンクボの関係を介した熱流束と熱伝導率の計算は、分子動力学シミュレーションの一般的なタスクになりましたが、3体およびより大きな多体相互作用の寄与は常に問題があることが証明されています。近年、圧力テンソル計算に適用する際に成功したため、原子応力近似は、LAMMPS Molecular Dynamicsパッケージが最も顕著な伝播因子である熱流束を計算するために広く使用されています。原子応力近似は、圧力を得るのに適しているが、角度、ねじり、または不適切な電位などの多体相互作用を持つシステムに適用すると、熱流束の場合に誤った結果をもたらすことを実証しました。これにより、誤った熱伝導率も生成されます。この欠陥を改善するために、多体相互作用を伴う熱流束の厳密な配合から始めることにより、原子ストレスの定義を作り直し、単純な変更のみをもたらしました。それに応じて、LAMMPSパッケージを変更して、新しい原子応力近似が剛体定式化の結果に近い結果をもたらすことを実証しました。

Although the computation of heat flux and thermal conductivity either via Fourier's law or the Green-Kubo relation has become a common task in molecular dynamics simulation, contributions of three-body and larger many-body interactions have always proved problematic to compute. In recent years, due to the success when applying to pressure tensor computation, atomic stress approximation has been widely used to calculate heat flux, where the lammps molecular dynamics package is the most prominent propagator. We demonstrated that the atomic stress approximation, while adequate for obtaining pressure, produces erroneous results in the case of heat flux when applied to systems with many-body interactions, such as angle, torsion, or improper potentials. This also produces incorrect thermal conductivity values. To remedy this deficiency, by starting from a strict formulation of heat flux with many-body interactions, we reworked the atomic stress definition which resulted in only a simple modification. We modified the lammps package accordingly to demonstrate that the new atomic stress approximation produces excellent results close to that of a rigid formulation.