質量分析データリポジトリは、計算メタボロミクスの進歩を伴う新しい代謝物の発見を強化します

メタボロミクスワークベンチやメタボライトを含む質量分析の生データリポジトリは、メタボロミクス研究の透明性の向上と、更新された計算メタボロミクスツールを使用した再分析による生物学における新しい洞察の発見に貢献しています。本明細書では、以前に公開された9つの藻類の脂質データを再分析し、1437の脂質の注釈が、以前の結果と比較して注釈が40％増加するようになった。具体的には、パブロヴァルーテリおよびプレウロクリシスカルテラのジアシルグリセリル - カルボキシメチルコリン（DGCC）、グルクロノシアシルグリセロール（GLCADG）のeuglena gracilis、およびP. carterae、p. carterae、p.ホスホリピド（酸化ホスファチジルコリン、オックスポック;ホスファチジルエタノールアミン、oxpe;ホスファチジルグリセロール、オックスプグ、ホスファチジルイノシトール、oxpi）は、豊富な脂質スペクトルデータベースで新たに特徴付けられました。さらに、データ独立したタンデム質量分析（DIA-MS/MS）の取得、特にすべての理論的フラグメントイオンION MS/MS（SWATH-MS/MS）スペクトルのシーケンシャルウィンドウ獲得、脂質脂肪発行カバーを増やすための標的分析とターゲット分析からのデータを統合しました。MS-Dialの非標的解析による脂質の前駆体ライブラリーと脂質の診断イオンの作成後、Acyl鎖組成に関与する特定の生成物イオンをトレースすることにより、CO溶出されたDIA-MS/MSスペクトルがMRMProbs標的分析で解決されました。我々の結果は、DIA-MS/MSクロマトグラムに基づく代謝物の定量化がMS1中心の定量化よりもやや劣っていることを示していましたが、アノテーションカバレッジは、データに依存しているデータおよびDIA-MS/MSデータの非標的分析のものよりも優れていました。その結果、メタボローム情報の最大量を抽出するには、標的とターゲットのアプローチの統合分析が必要であり、我々の結果は、脂質生物学における新しい洞察の発見のためのデータリポジトリの価値を示しています。

Mass spectrometry raw data repositories, including Metabolomics Workbench and MetaboLights, have contributed to increased transparency in metabolomics studies and the discovery of novel insights in biology by reanalysis with updated computational metabolomics tools. Herein, we reanalyzed the previously published lipidomics data from nine algal species, resulting in the annotation of 1437 lipids achieving a 40% increase in annotation compared to the previous results. Specifically, diacylglyceryl-carboxyhydroxy-methylcholine (DGCC) in Pavlova lutheri and Pleurochrysis carterae, glucuronosyldiacylglycerol (GlcADG) in Euglena gracilis, and P. carterae, phosphatidylmethanol (PMeOH) in E. gracilis, and several oxidized phospholipids (oxidized phosphatidylcholine, OxPC; phosphatidylethanolamine, OxPE; phosphatidylglycerol, OxPG; phosphatidylinositol, OxPI) in Chlorella variabilis were newly characterized with the enriched lipid spectral databases. Moreover, we integrated the data from untargeted and targeted analyses from data independent tandem mass spectrometry (DIA-MS/MS) acquisition, specifically the sequential window acquisition of all theoretical fragment-ion MS/MS (SWATH-MS/MS) spectra, to increase the lipidomic annotation coverage. After the creation of a global library of precursor and diagnostic ions of lipids by the MS-DIAL untargeted analysis, the co-eluted DIA-MS/MS spectra were resolved in MRMPROBS targeted analysis by tracing the specific product ions involved in acyl chain compositions. Our results indicated that the metabolite quantifications based on DIA-MS/MS chromatograms were somewhat inferior to the MS1-centric quantifications, while the annotation coverage outperformed those of the untargeted analysis of the data dependent and DIA-MS/MS data. Consequently, integrated analyses of untargeted and targeted approaches are necessary to extract the maximum amount of metabolome information, and our results showcase the value of data repositories for the discovery of novel insights in lipid biology.