米国におけるネオニコチノイド殺虫剤への曝露一般集団：2015-2016 National Health and Nutrition調査のデータ

背景：ネオニコチノイドは、農業、造園、および家庭用ペットでの昆虫の制御に使用されます。ネオニコチノイドは、有機リン酸およびカルバメート殺虫剤の一般的な代替品になり、使用が増加しています。 目的：2015年から2016年の国民健康栄養調査（NHANES）から3歳以上の米国の一般人口の代表的なサンプルで、ネオニコチノイド殺虫剤へのヒト曝露を評価する。 方法：コンジュゲートの酵素加水分解後に同位体希釈高性能液液クロマトン型腫瘍腫瘍性加水分解後、3038で定量化する6つのネオニクチノイドバイオマーカーの尿濃度を定量化するために、高性能液体クロマトグラフィー型質量分析を組み合わせたオンライン固相抽出を使用しました：4つの親化合物（アセタミプリド、クロトミアニジン、イミダックライドン、Thiacloprid）と2つの代謝物（N-デスメチルアセトアミプリッド、5-ヒドロキシ - イミダクロプリッド）。分布パーセンタイルを計算し、回帰モデルを使用して、さまざまな人口統計パラメーターの関連性と空腹時時間を評価し、尿濃度と95パーセンタイル（平均濃度よりも高いように選択された値）を超える尿濃度との関連性を評価しました。 結果：加重検出頻度は、35％（N-デスメチルアセトアミプリッド）、19.7％（5-ヒドロキシイミダクロプリド）、7.7％（クロスニジン）、4.3％（イミダクロプリッド）、および<0.5％（アセタミプリド、チアコロ類）でした。検査された6つのバイオマーカーの少なくとも1つの検出可能な濃度を持つという加重頻度は49.1％でした。N-デスメチルアセトアミプリッド、5-ヒドロキシイミダクロプリド、およびクロトクロクジアジンの95パーセンタイル濃度は、それぞれ1.29、1.37、および0.396μg/Lでした。人種/民族性や性別に関係なく、8時間未満の人にとって、3〜5歳の子供は、青年よりも95パーセンタイルを超えるN-デスメチルアセトアミプリド濃度を持つ可能性が高かった（調整済みオッズ比（OR）= 3.12; 95％信頼区間[CI]、（0.98-9.98））および成人（調整済みOR = 4.29; 95％CI、（2.04-9.0））;6〜11歳の子供は、成人よりも95パーセンタイルを超えるN-デスメチルアセトアミプリド濃度を持つ可能性が高かった（調整済みOR = 2.65; 95％CI、（1.2-5.84））。アジア人は、非アジア人よりも、N-デスメチルアセトアミプリッド（調整済みOR = 1.94; 95％CI、（1.08-3.49））および5-ヒドロキシ - イミダクロプリッド（調整済みOR = 2.25; 955; 955; 955; 955; 95;％CI、（1.44-3.51））。夏に収集されたサンプルは、冬に収集されたサンプルよりも95パーセンタイルを超える代謝産物濃度を持っている可能性が高かった（N-デスメチルアセトアミプリッドでは調整または1.55、5-ヒドロキシ - イミダクロプリッドでは2.43）。 結論：ネオニコチノイド代謝産物の検出は、対応する親化合物よりもはるかに高い濃度での検出は、代謝産物がバックグラウンド曝露を評価するために適切なバイオマーカーである可能性があることを示唆しています。3歳以上の米国の一般人口の約半分が最近ネオニコチノイドにさらされました。他の年齢の範囲や民族と比較して、幼い子供やアジア人はより高い暴露を経験する可能性があります。現在、そのような違いの理由は不明のままです。

BACKGROUND: Neonicotinoids are used for insect control in agriculture, landscaping, and on household pets. Neonicotinoids have become popular replacements for organophosphate and carbamate insecticides, and use is on the rise. OBJECTIVES: To assess human exposure to neonicotinoid insecticides in a representative sample of the U.S. general population 3 years and older from the 2015-2016 National Health and Nutrition Examination Survey (NHANES). METHODS: We used online solid-phase extraction coupled to isotope dilution high-performance liquid chromatography-tandem mass spectrometry after enzymatic hydrolysis of conjugates to quantify in 3038 samples the urinary concentrations of six neonicotinoid biomarkers: four parent compounds (acetamiprid, clothianidin, imidacloprid, thiacloprid) and two metabolites (N-desmethyl-acetamiprid, 5-hydroxy-imidacloprid). We calculated distribution percentiles, and used regression models to evaluate associations of various demographic parameters and fasting time with urinary concentrations above the 95th percentile (a value selected to represent higher than average concentrations) of neonicotinoid biomarkers. RESULTS: Weighted detection frequencies were 35% (N-desmethyl-acetamiprid), 19.7% (5-hydroxy imidacloprid), 7.7% (clothianidin), 4.3% (imidacloprid), and <0.5% (acetamiprid, thiacloprid). The weighted frequency of having detectable concentrations of at least one of the six biomarkers examined was 49.1%. The 95th percentile concentrations for N-desmethyl-acetamiprid, 5-hydroxy imidacloprid, and clothianidin were 1.29, 1.37, and 0.396 μg/L, respectively. For people who fasted <8 h, regardless of race/ethnicity and sex, 3-5 year old children were more likely to have N-desmethyl-acetamiprid concentrations above the 95th percentile than adolescents (adjusted odds ratio (OR) = 3.12; 95% confidence interval [CI], (0.98-9.98)) and adults (adjusted OR = 4.29; 95% CI, (2.04-9.0)); and children 6-11 years of age were more likely than adults to have N-desmethyl-acetamiprid concentrations above the 95th percentile (adjusted OR = 2.65; 95% CI, (1.2-5.84)). Asians were more likely than non-Asians to have concentrations above the 95th percentile of N-desmethyl-acetamiprid (adjusted OR = 1.94; 95% CI, (1.08-3.49)) and 5-hydroxy-imidacloprid (adjusted OR = 2.25; 95% CI, (1.44-3.51)). Samples collected during the summer were more likely to have metabolite concentrations above the 95th percentile than those collected in the winter (adjusted OR 1.55 for N-desmethyl-acetamiprid, and 2.43 for 5-hydroxy-imidacloprid). CONCLUSIONS: The detection of neonicotinoid metabolites more frequently and at much higher concentrations than the corresponding parent compounds suggests that the metabolites may be suitable biomarkers to assess background exposures. About half of the U.S. general population 3 years of age and older was recently exposed to neonicotinoids. Compared to other age ranges and ethnicities, young children and Asians may experience higher exposures. At present, reasons for such differences remain unknown.