グラフェン量子ドットの蛍光と量子収量に対する硫黄ドーピングの効果：実験的および理論的調査

グラフェン量子ドット（GQD）は、複数の有用な官能基と顕著な光電子特性で飾られた最も有望な発光炭素由来ナノ材料の1つです。GQDSの六角形カーボンシートのヘテロアトムドーピングは、希望するアプリケーションを満たすためにプロパティを調整するための効果的な戦略です。この研究では、硫黄ドープGQD（S-GQD）は、炭素の供給源としてクエン酸（CA）を単純に熱分解し、硫黄ドーパントの供給源として3-メルカプトプロピオン酸を使用することにより合成されました。最適な反応条件（炭素とドーパント源、温度、反応時間の比率）は、GQDの量子収率と蛍光特性に対する効果を調査しながら得られ、ここで初めて報告されます。同様に合成されたS-GQDは、透過型電子顕微鏡（TEM）、UV-VIS分光（UV）、フーリエ変換赤外分光法、フォトルミネンス（PL）、X線陽変色光電子分光法などのさまざまな分析技術によって広範囲に特徴付けられました。S-GQDは、サイズ（〜4 nm）が均一で、球状の球形で、強い青色の蛍光が発見されました。さらに、実験結果と基礎となる現象の詳細な分析のために、化学構造の最適化、ドーピングの可能性のある部位、および状態計算の可能性のある部位のために密度官能理論に基づく理論的研究が実施されました。合成されたS-GQDは、水への優れた溶解度を示し、以前に報告された未撮影のGQDと比較して、より強い蛍光、およびより高い量子収量（57.44％）を示しました。これらは、S-GQDのユニークで改善された特性を成功裏に実証し、生物医学、光学、電気、化学の用途の潜在的な候補として提示します。

Graphene quantum dots (GQDs) are one of the most promising luminescent carbon derived nanomaterials decorated with multiple useful functional groups and remarkable optoelectronic properties. Heteroatom doping of hexagonal carbon sheet of GQDs is an effective strategy to tailor their properties to meet desired application. In this work, sulfur doped GQDs (S-GQDs) were synthesized by simply pyrolyzing citric acid (CA) as a source of carbon and 3-Mercaptopropionic acid as a source of sulfur dopant. The optimal reaction conditions (ratio of the carbon to dopant source, temperature and time of reaction) were obtained while investigating their effect on the quantum yield and fluorescence properties of GQDs and, are hereby, reported for the first time. The as-synthesized S-GQDs were extensively characterized by different analytical techniques such as transmission electron microscopy (TEM), UV-vis Spectroscopy (UV), Fourier transform infrared spectroscopy, photoluminescence (PL) and x-ray Photoelectron Spectroscopy. S-GQDs were found uniform in size (∼4 nm) and spherical in shape with strong blue fluorescence. Further, for in-depth analysis of experimental results and underlying phenomena, theoretical studies based on density functional theory were performed for chemical structure optimization, possible sites of doping and density of states calculation. The synthesized S-GQDs exhibited excellent solubility in water, a stronger fluorescence and desirably higher quantum yield (57.44%) as compared to that of previously reported undoped GQDs. These successfully demonstrated unique and improved properties of S-GQDs present them as a potential candidate for biomedical, optical, electrical and chemical applications.