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Journal of nanoscience and nanotechnology2020Feb01Vol.20issue(2)

CO₂およびエポキシドからの環状炭酸塩の溶媒を含まない合成の触媒としてV字型リンカーを備えたCAU-11-COOH

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文献タイプ:
  • Journal Article
  • Research Support, Non-U.S. Gov't
概要
Abstract

AL3+ベースの金属有機フレームワーク(MOF)、CAU-11-COOH、V字型リガンド、DPSDA(3,3'-4'-ジフェニルスルホンテトラカルボン酸ジアンヒドリド)を使用して、溶媒融合法を使用して調製し、粉末X線回折、フーリエ変換赤外線分光法、X線光電子分光法、走査型電子顕微鏡、元素分析、熱波数計量分析、ブルーナウメットテラー分析、およびCO₂吸着を使用して特徴付けられます。CAU-11-COOHの触媒効率は、エポキシドを伴う二酸化炭素の溶媒を含まない環状浸透で調査され、軽度の反応条件下で5員環状炭酸塩を生成しました。Cau-11-COOH類触媒であるテトラブチルアンモニウム臭化物(TBAB)は、溶媒なしで80°Cでエピクロロヒドリン炭酸塩の98%を超える収率を示しました。ルイス酸性金属中心、協調性カルボキシル基、および求核性臭化陰イオンが相乗的に作動するもっともらしい反応メカニズムが提案されています。CAU-11-COOH触媒は、高い熱安定性を示すことがわかっており、活性を大幅に減らすことなく4回以上再利用できます。

AL3+ベースの金属有機フレームワーク(MOF)、CAU-11-COOH、V字型リガンド、DPSDA(3,3'-4'-ジフェニルスルホンテトラカルボン酸ジアンヒドリド)を使用して、溶媒融合法を使用して調製し、粉末X線回折、フーリエ変換赤外線分光法、X線光電子分光法、走査型電子顕微鏡、元素分析、熱波数計量分析、ブルーナウメットテラー分析、およびCO₂吸着を使用して特徴付けられます。CAU-11-COOHの触媒効率は、エポキシドを伴う二酸化炭素の溶媒を含まない環状浸透で調査され、軽度の反応条件下で5員環状炭酸塩を生成しました。Cau-11-COOH類触媒であるテトラブチルアンモニウム臭化物(TBAB)は、溶媒なしで80°Cでエピクロロヒドリン炭酸塩の98%を超える収率を示しました。ルイス酸性金属中心、協調性カルボキシル基、および求核性臭化陰イオンが相乗的に作動するもっともらしい反応メカニズムが提案されています。CAU-11-COOH触媒は、高い熱安定性を示すことがわかっており、活性を大幅に減らすことなく4回以上再利用できます。

An Al3+-based metal-organic framework (MOF), CAU-11-COOH, with a V-shaped ligand, DPSDA (3,3'-4,4'-diphenylsulfonetetracarboxylic dianhydride), was prepared using the solvothermal method, and was characterized using powder X-ray diffraction, Fourier transform infrared spectroscopy, X-ray photoelectron spectroscopy, scanning electron microscopy, elemental analysis, thermogravimetric analysis, Brunauer-Emmett-Teller analysis, and CO₂ adsorption. The catalytic efficiency of CAU-11-COOH was investigated in the solvent-free cycloaddition of carbon dioxide with epoxides, which yielded five-membered cyclic carbonates under mild reaction conditions. CAU-11-COOH with a co-catalyst, tetrabutylammonium bromide (TBAB), gave higher than 98% yield of epichlorohydrin carbonate at 80 °C without a solvent. A plausible reaction mechanism in which the Lewis acidic metal center, an uncoordinated carboxyl group, and a nucleophilic bromide anion operate synergistically is proposed. The CAU-11-COOH catalysts were found to exhibit high thermal stability and could be reused more than four times without any significant reduction in activity.

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