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Journal of the American Chemical Society2020Jan08Vol.142issue(1)

コバルト複合体ベアリングペンダントプロトンリレーを備えた電気触媒水素進化:酸強度と潜在的な潜在的な潜在的な潜在的なメカニズムと安定性

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文献タイプ:
  • Journal Article
  • Research Support, Non-U.S. Gov't
概要
Abstract

[Co(Bapbpy)Cl]+(bapbpy:6,6'-bis(2-アミノピリジル)-2,2'-ビピリジン)は、ポリピリジルコバルト(II)の両方の複合体であり、両方の酸化還元ビピリジンリガンドとペンダントプロトンリレー。この化合物は、プロトン源(DMFで3.4〜13.5の範囲のPKA値)および適用電位に応じて、異なるメカニズムを使用して、DMFの電気支援H2進化を触媒します。周期的なボルタンメトリーとバルク電解測定を組み合わせた電気化学研究により、4つの異なる触媒プロセスを発表することができました。該当する場合、関連する動力学情報は、波の分析(FOWA)またはバルク電解実験の分析的治療のいずれかを使用して取得されました。この研究で特定されたさまざまな触媒経路の中で、触媒性能と安定性の明確な関係が証明されました。これらの結果は、多くの興味深い考慮事項に注意を喚起し、将来の適切に設計された触媒の開発に役立つ可能性があります。

[Co(Bapbpy)Cl]+(bapbpy:6,6'-bis(2-アミノピリジル)-2,2'-ビピリジン)は、ポリピリジルコバルト(II)の両方の複合体であり、両方の酸化還元ビピリジンリガンドとペンダントプロトンリレー。この化合物は、プロトン源(DMFで3.4〜13.5の範囲のPKA値)および適用電位に応じて、異なるメカニズムを使用して、DMFの電気支援H2進化を触媒します。周期的なボルタンメトリーとバルク電解測定を組み合わせた電気化学研究により、4つの異なる触媒プロセスを発表することができました。該当する場合、関連する動力学情報は、波の分析(FOWA)またはバルク電解実験の分析的治療のいずれかを使用して取得されました。この研究で特定されたさまざまな触媒経路の中で、触媒性能と安定性の明確な関係が証明されました。これらの結果は、多くの興味深い考慮事項に注意を喚起し、将来の適切に設計された触媒の開発に役立つ可能性があります。

[Co(bapbpy)Cl]+ (bapbpy: 6,6'-bis(2-aminopyridyl)-2,2'-bipyridine) is a polypyridyl cobalt(II) complex bearing both a redox-active bipyridine ligand and pendant proton relays. This compound catalyzes electro-assisted H2 evolution in DMF with distinct mechanisms depending on the strength of the acid used as the proton source (pKa values ranging from 3.4 to 13.5 in DMF) and the applied potential. Electrochemical studies combining cyclic voltammetry and bulk electrolysis measurements enabled one to bring out four distinct catalytic processes. Where applicable, relevant kinetic information were obtained using either foot-of-the-wave analysis (FOWA) or analytical treatment of bulk electrolysis experiments. Among the different catalytic pathways identified in this study, a clear relationship between the catalyst performances and stability was evidenced. These results draw attention to a number of interesting considerations and may help in the development of future adequately designed catalysts.

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