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ベンゾトリアゾールに基づく1,3-ジアミン - ビスフェノール酸（1,3-ジブトプ）リガンドを含む明確に定義されたジカルボン酸核ニッケル複合体の新規シリーズは、1ポット手順を通じて容易に合成されました。CO2およびエポキシド。ディニッケル複合体1-11のX線構造決定は、DIBTPリガンドが2つのニッケル原子をキレート化するn、o、n、n、o、n-ヘキサデン酸フレームワークとして作用し、2つのカルボン酸塩が正方形に配位していることを示しています。最高のベンゾエート結合ディニッケル触媒6は、制御可能な方法でのシクロヘキサン酸化物（CHO）の高圧および1 ATM CO2共同重合の両方に対して効果的な活性を示しました。注目に値するのは、140°Cで9600 H-1までの高い回転式周波数に達することができ、0.01 mol％の低触媒負荷を利用して20.7バーのCO2圧力に達することができ、同じ共重合条件が狭い分散ポリ（シクロヘキセンを生成することができました。炭酸塩）（PCHC）99％以上のポリカーボネート選択性。CO2/CHO共重合に加えて、4-ビニル-1,2-シクロヘキセン酸化物または酸化シクロペンチンも加えて、80°Cおよび20.7 BAR初期CO2圧力の条件下でCO2を効率的に共重合させました。6によって触媒されたCO2/CHO共重合の速度論的研究が調査されました。このような重合により、触媒6とCHO濃度の両方の1次依存性が明らかになり、PCHC生成の活性化エネルギーは57.69 kJ mol-1です。CHOのCO2共重合の可能性のある重合メカニズムは、得られたポリカーボネートの速度論と構造研究に基づいて提案されました。
ベンゾトリアゾールに基づく1,3-ジアミン - ビスフェノール酸（1,3-ジブトプ）リガンドを含む明確に定義されたジカルボン酸核ニッケル複合体の新規シリーズは、1ポット手順を通じて容易に合成されました。CO2およびエポキシド。ディニッケル複合体1-11のX線構造決定は、DIBTPリガンドが2つのニッケル原子をキレート化するn、o、n、n、o、n-ヘキサデン酸フレームワークとして作用し、2つのカルボン酸塩が正方形に配位していることを示しています。最高のベンゾエート結合ディニッケル触媒6は、制御可能な方法でのシクロヘキサン酸化物（CHO）の高圧および1 ATM CO2共同重合の両方に対して効果的な活性を示しました。注目に値するのは、140°Cで9600 H-1までの高い回転式周波数に達することができ、0.01 mol％の低触媒負荷を利用して20.7バーのCO2圧力に達することができ、同じ共重合条件が狭い分散ポリ（シクロヘキセンを生成することができました。炭酸塩）（PCHC）99％以上のポリカーボネート選択性。CO2/CHO共重合に加えて、4-ビニル-1,2-シクロヘキセン酸化物または酸化シクロペンチンも加えて、80°Cおよび20.7 BAR初期CO2圧力の条件下でCO2を効率的に共重合させました。6によって触媒されたCO2/CHO共重合の速度論的研究が調査されました。このような重合により、触媒6とCHO濃度の両方の1次依存性が明らかになり、PCHC生成の活性化エネルギーは57.69 kJ mol-1です。CHOのCO2共重合の可能性のある重合メカニズムは、得られたポリカーボネートの速度論と構造研究に基づいて提案されました。
A novel series of well-defined dicarboxylate dinuclear nickel complexes containing benzotriazole based 1,3-diamine-bisphenolate (1,3-DiBTP) ligands were readily synthesized through a one-pot procedure, which were highly active single-component catalysts for copolymerization of CO2 and epoxides. X-ray structural determination of dinickel complexes 1-11 indicates that the DiBTP ligand acted as a N,O,N,N,O,N-hexadentate framework to chelate two nickel atoms, and two carboxylates are nonequivalently coordinated. The best benzoate-bonded dinickel catalyst 6 displayed the effective activity for both high-pressure and 1 atm CO2-copolymerization of cyclohexene oxide (CHO) in a controllable manner. Noteworthily, a high turnover frequency up to 9600 h-1 could be reached at 140 °C and a CO2 pressure of 20.7 bar utilizing a low catalyst loading of 0.01 mol %, and the same copolymerization conditions were capable of producing narrowly dispersed poly(cyclohexene carbonate) (PCHC) having >99% polycarbonate selectivity. In addition to CO2/CHO copolymerization, 4-vinyl-1,2-cyclohexene oxide or cyclopentene oxide was also applied to efficiently copolymerize CO2 under conditions of 80 °C and 20.7 bar initial CO2 pressure. Kinetic studies of CO2/CHO copolymerization catalyzed by 6 were investigated. Such polymerization revealed first-order dependence for both catalyst 6 and CHO concentrations, and the activation energy for PCHC generation by 6 is 57.69 kJ mol-1. A possible polymerization mechanism for CO2-copolymerization of CHO was proposed based on kinetics and structural studies of the obtained polycarbonates.
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