1t-tise2でのフォノン輸送の第一原理とBTE調査2

最初の原理密度官能理論とフォノンボルツマン輸送方程式を通じて、1T-Tise2内のフォノン輸送特性を調査しました。格子熱伝導率（κL）の計算結果は、Tise2のκLが非常に低い（1.28 W（m k）-1、300 K）、サンプルサイズの収縮とともに減少することを示しています。さらに、結果はまた、熱輸送の等方性性を証明しています。周波数に応じて熱伝導率の寄与を分解することにより、単一層Tise2のκLは主に音響フォノンと光学フォノンのごく一部に起因し、周波数範囲は0〜4.5 THzです。散乱速度の計算は、この周波数範囲における異なる散乱モードの競合をさらに示しており、異なるサンプルサイズの熱伝導率の変化を検証します。高い散乱率と低いグループ速度は、Tise2の光学フォノンモードの熱伝導率が低くなります。さらに、システムのサイズを縮小すると、長い平均自由パスフォノンの寄与を排除することにより、熱伝導率を大幅に制限できます。単一層Tise2の特徴的な長さが約14.92 nmの場合、κLは半分に減少します。また、Tise2には非常に高いGrüneisenパラメーター（約2.62）があることも示されています。3フォノン散乱位相空間と散乱速度のさらなる分解は、0〜4.5 THzの範囲で、吸収プロセスがフォノンの主要な変換型であることを示しています。Grüneisenパラメーターが高いため、Tise2の高いアンハルモニック性は非常に低いκLにつながると結論付けています。この研究は、温度、周波数、およびMFPに関連するκLを提供し、Tise2のフォノン輸送を深く議論しています。これは、熱伝導率をさらに調整して非常に効率的な熱電材料を開発し、Tise2に基づいてデバイスの適用を促進するために非常に重要です。

Through the first-principles density functional theory and the phonon Boltzmann transport equation, we investigated the phonon transport characteristics inside 1T-TiSe2. The calculation results of the lattice thermal conductivity (κl) show that the κl of TiSe2 is extremely low (1.28 W (m K)-1, 300 K) and decreases with the shrinkage of the sample size. Moreover, the results also prove the isotropic nature of thermal transport. By decomposing the contribution of the thermal conductivity according to the frequency, the κl of the single-layer TiSe2 is primarily attributed to the acoustic phonons and a small portion of optical phonons, with the frequency range of 0-4.5 THz. The calculation of the scattering rate further illustrates the competition of different scattering modes in this frequency range to verify the change in thermal conductivity of different sample sizes. The high scattering rate and low group velocity lead to the low thermal conductivity of the optical phonon mode in TiSe2. In addition, reducing the size of the system can significantly limit the thermal conductivity by eliminating the contribution of long mean free path phonons. When the characteristic length of the single-layer TiSe2 is about 14.92 nm, κl reduces to half. Our results also show that TiSe2 has an extremely high Grüneisen parameter (about 2.62). Further decomposition of the three-phonon scattering phase space and scattering rate demonstrates that in the range 0-4.5 THz, the absorption process is the main conversion form of phonons. We conclude that, due to the high Grüneisen parameter, the high anharmonicity in TiSe2 leads to the extremely low κl. This study provides κl related to the temperature, frequency, and MFP, and deeply discusses the phonon transport in TiSe2, which has great significance to further adjust the thermal conductivity to develop highly efficient thermoelectric materials and promote the application of devices based on TiSe2.