オレフィンへの光アルカンの選択的脱水素化のための地球豊富な材料の識別

選択的エタン脱水症（EDH）は、産業エチレン生産のための魅力的な視覚戦略です。高貴な金属PTを置き換えるための効果的で安定した、地球に豊富な触媒の設計は、その大規模な用途の主な障害です。ここでは、記述子ベースのマイクロキネティックモデリング、ハイスループット計算、機械学習の概念、および実験を組み合わせたEDHの有望な触媒を発見するために、実験的に検証された理論フレームワークを報告します。私たちのアプローチは、正確に計算されたCおよびCH3の吸着エネルギーを使用して、1,998個のバイメタル合金を効率的に評価し、選択的EDHのための少数の新しい有望な貴族のない触媒を識別します。有望であると予測されたNi3mo合金は合成され、EDHからの選択的エチレン産生においてPTを上回ることが実験的に証明されており、オレフィンへの光アルカン脱水素の改善への重要な寄与を表しています。これらの結果は、触媒作用における地球豊富な材料の発見と適用に不可欠な追加を提供します。

Selective ethane dehydrogenation (EDH) is an attractive on-purpose strategy for industrial ethylene production. Design of an effective, stable, and earth-abundant catalyst to replace noble metal Pt is the main obstacle for its large-scale application. Herein, we report an experimentally validated theoretical framework to discover promising catalysts for EDH, which combines descriptor-based microkinetic modeling, high-throughput computations, machine-learning concepts, and experiments. Our approach efficiently evaluates 1,998 bimetallic alloys by using accurately calculated C and CH3 adsorption energies and identifies a small number of new promising noble-metal-free catalysts for selective EDH. A Ni3Mo alloy predicted to be promising is successfully synthesized, and experimentally proven to outperform Pt in selective ethylene production from EDH, representing an important contribution to the improvement of light alkane dehydrogenation to olefins. These results will provide essential additions in the discovery and application of earth-abundant materials in catalysis.