水を供給したゼロギャップ二酸化炭素電解因子の高電流密度動作のためのアルカリ金属カチオンによるオペランドカソード活性化

継続的な流れ電解器により、産業的に関連する速度でCO2の削減が可能になりますが、長期運用は依然として困難です。この理由の1つは、アルカリ電解質とCO2供給からの多孔質カソードにおける沈殿物の形成です。ここでは、沈殿物の形成は長期的な安定性に有害であるが、カソードでのアルカリ金属カチオンの存在が性能を向上させることを示します。この矛盾を克服するために、オペランドの活性化と再生プロセスを開発します。このプロセスでは、ゼロギャップ電解因子セルのカソードに定期的にアルカリcation含有溶液が注入されています。これにより、脱イオン化された水を供給した電解因子は、アルカリ電解質を使用している患者のそれと一致するCO2削減速度で動作することができます（200時間以上420±50 mA cm-2のCO部分電流密度）。活性化の複雑な効果を脱共有し、5つの異なる電解質と3つの異なる市販の膜で概念を検証します。最後に、100 cm2 /セルのアクティブエリアを持つマルチセル電解装置スタックでこのアプローチのスケーラビリティを示します。

Continuous-flow electrolyzers allow CO2 reduction at industrially relevant rates, but long-term operation is still challenging. One reason for this is the formation of precipitates in the porous cathode from the alkaline electrolyte and the CO2 feed. Here we show that while precipitate formation is detrimental for the long-term stability, the presence of alkali metal cations at the cathode improves performance. To overcome this contradiction, we develop an operando activation and regeneration process, where the cathode of a zero-gap electrolyzer cell is periodically infused with alkali cation-containing solutions. This enables deionized water-fed electrolyzers to operate at a CO2 reduction rate matching that of those using alkaline electrolytes (CO partial current density of 420 ± 50 mA cm-2 for over 200 hours). We deconvolute the complex effects of activation and validate the concept with five different electrolytes and three different commercial membranes. Finally, we demonstrate the scalability of this approach on a multi-cell electrolyzer stack, with a 100 cm2 / cell active area.