触媒エタノール脱水のための活性触媒としてのソノケメム化学的に調製された階層MFI型ゼオライト

この論文では、超音波アシスト除去技術は、MFI構造タイプの階層ゼオライトの調製のための魅力的で効率的な方法として報告されました。調製した材料は、エタノールのジエチルエーテルとエチレンへの脱水のための活性触媒として使用されました。すべての触媒について、ジエチルエーテルへの選択性はCa 95％以上で210°Cまで高く、触媒活性は40〜68％の範囲でした。270-290°Cのデシル化されたゼオライトの場合、エタノールの変換はエチレンCA 80％への選択性でいっぱいでした。MFIタイプの市販のゼオライトは、ナトリウムおよび/またはテトラブチルアンモニウム水酸化物溶液（NAOHまたはNAOH/TBAOH）で30分間処理しました。超音波の適用の場合、「1」の「1」のホーンを備えたQsonica Q700ソニケーター（60 Wおよび20 kHz）が使用されました。すべての場合において、処置条件を低温に保つために、氷浴で脱脂を行いました。脱脂処置中に超音波を使用すると、シリコンとアルミニウムの抽出が大きくなり、これは超音波の非存在下で修正されたサンプルに関連してメソポーリスの上昇に関連していたことが示されました。MFI型ゼオライトの超音波支援治療は、「スイスチーズ」の外観に似たゼオライト穀物内の多数の穴の明らかな形成を引き起こしました。さらに、超音波照射を使用して調製したサンプルは、エタノールの脱水に触媒特性の強化を示すことが示されました。たとえば、超音波（M-10 s）の存在下でTbaOHの10 mol％を含むNaOH/TbaOHアルカリ混合物で処理したMFI型ゼオライトは、エタノール（59％対47％）とジエチルエーテルエーテルの選択性の両方の変換を示しました。（95％対93％）ゼオライトと比較して、従来型（M-10C）を修正しました。最良の触媒は、ゼオライトがTbaOH（M-70S）の70 mol％のNaOH/TbaOH溶液で超音波でデシル化されたものでした。一般に、この触媒は、エタノールの最高の変換、150-210°Cでのジエチルエーテルに対する非常に高い選択性（94-100％）、および230で調査した触媒（21％、66％および84％）の中でエチレンに対する最高の選択性を示しています。°C、250 OCおよび270°C。

In this paper, the ultrasonic-assisted desilication technique was reported as an attractive and efficient way for the preparation of hierarchical zeolites with MFI structure type. The prepared materials were used as active catalysts for the dehydration of ethanol into diethyl ether and ethylene. For all catalysts, the selectivity to diethyl ether was ca 95% or higher up to 210 °C, with catalytic activity in the range of 40-68%. In case of desilicated zeolites, at 270-290 °C, the conversion of ethanol was full with selectivity to ethylene ca 80%. MFI-type commercial zeolite was treated with a sodium and/or tetrabutylammonium hydroxide aqueous solutions (NaOH or NaOH/TBAOH) for 30 min. In the case of the application of ultrasounds, a QSonica Q700 sonicator (60 W and 20 kHz) equipped with a "1" diameter horn was used. In all cases, desilication was performed in an ice bath in order to keep the procedure conditions at low temperature. It was indicated that the use of ultrasounds during desilication procedure caused higher extraction of silicon and aluminum, which was connected with an elevated mesoporosity in relation to the samples modified in the absence of ultrasounds. Ultrasonic-assisted treatment of MFI-type zeolite caused also an apparent formation of numerous holes inside zeolite grains, resembling the look of "swiss cheese". Furthermore, it was indicated that the samples prepared using ultrasonic irradiation exhibited enhanced catalytic properties in the dehydration of ethanol. For instance, MFI-type zeolite treated with NaOH/TBAOH alkaline mixture containing 10 mol% of TBAOH in the presence of ultrasounds (M-10 s) demonstrated higher both conversion of ethanol (59% vs. 47%) and selectivity to diethyl ether (95% vs. 93%) in comparison with zeolite modified conventionally (M-10c). The best catalyst was zeolite ultrasonically desilicated with NaOH/TBAOH solution of 70 mol% of TBAOH (M-70s). Generally, this catalyst indicated the highest conversion of ethanol, very high selectivity to diethyl ether (94-100%) at 150-210  °C and the highest selectivity to ethylene among investigated catalysts (21%, 66% and 84%) at 230  °C, 250 oC and 270  °C.