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The journal of physical chemistry. A2021Jun03Vol.125issue(21)

原子層堆積前駆体の電子誘導励起に関する第一原理の研究:Cobalt Tricarbonyl Nitrosyl Co(CO)3NOによる非弾性電子波パケット散乱時間依存密度密度汎関数機能理論を使用

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文献タイプ:
  • Journal Article
概要
Abstract

分子による非弾性電子散乱に関する定量的研究は、励起された電子状態における電子誘導ガス相および表面化学反応の本質的なメカニズムを理解するために非常に重要です。対処すべき重要な問題は、分子の潜在的なイオン化と解離反応につながる電子励起に関連する現実的な分子標的との定量的に詳細な非弾性電子衝突プロセスです。リアルタイム時間依存密度密度官能理論(TDDFT)モデリングを使用して、分子ターゲットコバルトトリカルボニルニトロシル(CTN)との低エネルギー(最大270 eV)の電子波パケットの影響に関するエネルギー透過率と内部励起に関する定量的所見を示します。、COフィルムの電子強化原子層堆積(EE-ALD)成長の前駆体として使用される、CO(CO)3NO)。モデリングは、この非弾性電子散乱プロセスにおけるエネルギー移動に対する波のパケットサイズ、ターゲット分子の向き、および衝撃パラメーターの定量的依存性を示しています。波のパケットサイズは、内部の複数の励起状態の全体的なプロファイルにほとんど影響を与えないのに対し、異なるターゲット方向は著しく異なる内部励起状態を引き起こす可能性があることがわかります。定量的予測能力を評価するために、水素原子の非弾性散乱断面が計算され、実験データと比較され、エネルギー範囲全体にわたって一定のスケーリング係数になります。本研究は、非弾性電子散乱プロセスをシミュレートするためのTDDFTの顕著な可能性を示しています。これは、現在の技術的応用における広範囲の電子誘導化学反応における電子励起の将来の調査のための重要な情報を提供します。

分子による非弾性電子散乱に関する定量的研究は、励起された電子状態における電子誘導ガス相および表面化学反応の本質的なメカニズムを理解するために非常に重要です。対処すべき重要な問題は、分子の潜在的なイオン化と解離反応につながる電子励起に関連する現実的な分子標的との定量的に詳細な非弾性電子衝突プロセスです。リアルタイム時間依存密度密度官能理論(TDDFT)モデリングを使用して、分子ターゲットコバルトトリカルボニルニトロシル(CTN)との低エネルギー(最大270 eV)の電子波パケットの影響に関するエネルギー透過率と内部励起に関する定量的所見を示します。、COフィルムの電子強化原子層堆積(EE-ALD)成長の前駆体として使用される、CO(CO)3NO)。モデリングは、この非弾性電子散乱プロセスにおけるエネルギー移動に対する波のパケットサイズ、ターゲット分子の向き、および衝撃パラメーターの定量的依存性を示しています。波のパケットサイズは、内部の複数の励起状態の全体的なプロファイルにほとんど影響を与えないのに対し、異なるターゲット方向は著しく異なる内部励起状態を引き起こす可能性があることがわかります。定量的予測能力を評価するために、水素原子の非弾性散乱断面が計算され、実験データと比較され、エネルギー範囲全体にわたって一定のスケーリング係数になります。本研究は、非弾性電子散乱プロセスをシミュレートするためのTDDFTの顕著な可能性を示しています。これは、現在の技術的応用における広範囲の電子誘導化学反応における電子励起の将来の調査のための重要な情報を提供します。

A quantitative study on inelastic electron scattering with a molecule is of significant importance for understanding the essential mechanisms of electron-induced gas-phase and surface chemical reactions in their excited electronic states. A key issue to be addressed is the quantitatively detailed inelastic electron collision processes with a realistic molecular target, associated with electron excitation that leads to potential ionization and dissociation reactions of the molecule. Using the real-time time-dependent density functional theory (TDDFT) modeling, we present quantitative findings on the energy transfers and internal excitations for the low energy (up to 270 eV) electron wave packet impact with the molecular target cobalt tricarbonyl nitrosyl (CTN, Co(CO)3NO) that is used as a precursor in electron-enhanced atomic layer deposition (EE-ALD) growth of Co films. Our modeling shows the quantitative dependence of the wave packet sizes, target molecule orientations, and impact parameters on the energy transfer in this inelastic electron scattering process. It is found that the wave packet sizes have little effect on the overall profile of the internal multiple excited states, whereas different target orientations can cause significantly different internal excited states. To evaluate the quantitative prediction capability, the inelastic scattering cross-section of a hydrogen atom is calculated and compared with the experimental data, leading to a constant scaling factor over the whole energy range. The present study demonstrates the remarkable potential of TDDFT for simulating the inelastic electron scattering process, which provides critical information for future exploration of electronic excitations in a wide range of electron-induced chemical reactions in current technological applications.

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