AZN4GA5SE12（A = K、RB、またはCS）：同時に大きな第2高調波生成応答と高いレーザー誘導損傷のしきい値を備えた赤外線非線形光学材料

AGGAS2やAggase2などの非線形光学（NLO）結晶は、大規模な2番目の高調波生成（SHG）係数と広範囲のIR透明窓のため、赤外線（IR）範囲で広く使用されているという事実にもかかわらず、小さなレーザー誘導型ダメージのしきい値（LIDT）は、高出力アプリケーションを妨げる大きな問題のままです。ここでは、A/Zn/Ga/Qシステムの広範な設計と合成後、適切なフラックス法を介して、3つの非中心的対称性（NCS）カルコゲニドAZN4GA5SE12（A = K、RB、またはCS）が正常に取得されます。単結晶X線回折データは、[M9SE24]層（M = ZNまたはGA）で構成される3次元ダイヤモンド様フレームワークを同じ方向に積み重ねて充填して、三次元のダイヤモンド様フレームワークを使用して、三角空間グループR3（No.146）を採用していることを示しています。チャージバランスA+カチオン。顕著に、それらはすべて、強力な粉末SHG応答（2.8-3.7×AGGAS2）と驚くべきLIDTS（19.2-23.4×AGGAS2）を示します。さらに、NCS構造とNLO特性の関係をさらに決定するために、理論計算が実行されます。この作業は、IR-NLO材料の強力なSHGと高LIDTのトレードオフを克服するための効果的なソリューションを提供します。

Despite the fact that nonlinear optical (NLO) crystals such as AgGaS2 and AgGaSe2 have been widely used in the infrared (IR) range due to their large second harmonic generation (SHG) coefficients and wide range of IR transparency windows, the small laser-induced damage threshold (LIDT) remains a great issue hindering their high-power applications. Herein, three noncentrosymmetric (NCS) chalcogenides AZn4Ga5Se12 (A = K, Rb, or Cs) are successfully obtained through an appropriate flux method after the extensive design and synthesis of the A/Zn/Ga/Q system. Single-crystal X-ray diffraction data demonstrate that they adopt trigonal space group R3 (No. 146) with three-dimensional diamond-like frameworks composed of [M9Se24] layers (M = Zn or Ga) stacking in the same direction and filled by charge-balancing A+ cations. Noticeably, they all exhibit strong powder SHG responses (2.8-3.7 × AgGaS2) and amazing LIDTs (19.2-23.4 × AgGaS2). In addition, theoretical calculations are performed to further determine the relationship between NCS structures and NLO properties. This work provides effective solutions for overcoming the trade-off between strong SHG and high LIDT in IR-NLO materials.