単一分子接合部における破壊的量子干渉の観察可能性に対する電極効果

破壊的な量子干渉（QI）は、電子コンダクタンスが破壊的なQI効果の発生または欠如に広く依存しているため、分子エレクトロニクスの新しいパラダイムとして関心のある源となっています。実験的に観察された伝送機能を解釈するには、電子輸送に対する接合部のすべての成分の効果を理解する必要があります。密度汎関数理論のフレームワーク内で非平衡グリーンの関数計算を実行し、ピレン分子接合部を介した異なるQI特性を介した輸送の構造機能関係を評価します。アンカーグループと電極の化学的性質は、破壊的な気の観測可能性を決定するフェルミレベルのアライメントを制御します。徹底的な分析により、分子と電極から生じる伝送機能を解くことができます。興味深いことに、グラフェン電極は低Biasレジームに特徴を導入します。これは、QI効果としてマスクまたは誤解される可能性がありますが、代わりにエッジのトポロジカル特性に由来します。したがって、この最初の原則分析は、単純なHückelモデルの計算から得られない実験研究の解釈を導くための明確な適応症を提供します。

Destructive quantum interference (QI) has been a source of interest as a new paradigm for molecular electronics as the electronic conductance is widely dependent on the occurrence or absence of destructive QI effects. In order to interpret experimentally observed transmission features, it is necessary to understand the effects of all components of the junction on electron transport. We perform non-equilibrium Green's function calculations within the framework of density functional theory to assess the structure-function relationship of transport through pyrene molecular junctions with distinct QI properties. The chemical nature of the anchor groups and the electrodes controls the Fermi level alignment, which determines the observability of destructive QI. A thorough analysis allows to disentangle the transmission features arising from the molecule and the electrodes. Interestingly, graphene electrodes introduce features in the low-bias regime, which can either mask or be misinterpreted as QI effects, while instead originating from the topological properties of the edges. Thus, this first principles analysis provides clear indications to guide the interpretation of experimental studies, which cannot be obtained from simple Hückel model calculations.