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Inorganic chemistry2022Jan24Vol.61issue(3)

Cageベースのカチオン性金属有機フレームワークから角質除去された単層ナノシート

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文献タイプ:
  • Journal Article
概要
Abstract

単層金属有機フレームワーク(MOF)ナノシートの合理的な設計と準備は、依然として大きな課題です。最近、私たちは、単層のMOFナノシートを、段階的相互作用を大幅に減少させ、自然のままの2次元(2D)MOFから大規模に顔に剥離できることを発見しました。Cage様Bicyclocalix [2] Arene [2] Triazine Tri-Imidazoleをビルディングブロックとして採用することにより、立体層を使用したカチオン性2次元金属製フレームワーク(2D MOF)のファミリーを設計および調製しました。単結晶構造は、隣接する層の間に非常に弱くてまばらな分布C-H···π相互作用のみが存在することを明確に特定しています。密度の機能理論計算の基礎として、これらのケージベースのカチオン性2D MOFの層間相互作用は1であると推定されました。/グラファイトの46番目。相互作用が非常に弱いため、これらのカチオン性2D MOFは、他の溶媒に染み込んだ後、「アモルファス」状態に変化する傾向があります。それらは、高度な厚さの均一性、大きな横方向、および大幅に拡大した表面積を備えた1.1 nmの単層ナノシートに容易に剥離できます。この研究により、ケージのような分子は、2DカチオンMOFと紫外ナノシートの理想的な構成要素であることがわかりました。段階的な相互作用を弱めることは、単層ナノシートを促進するための効果的な戦略であることが未来であることが確認されました。

単層金属有機フレームワーク(MOF)ナノシートの合理的な設計と準備は、依然として大きな課題です。最近、私たちは、単層のMOFナノシートを、段階的相互作用を大幅に減少させ、自然のままの2次元(2D)MOFから大規模に顔に剥離できることを発見しました。Cage様Bicyclocalix [2] Arene [2] Triazine Tri-Imidazoleをビルディングブロックとして採用することにより、立体層を使用したカチオン性2次元金属製フレームワーク(2D MOF)のファミリーを設計および調製しました。単結晶構造は、隣接する層の間に非常に弱くてまばらな分布C-H···π相互作用のみが存在することを明確に特定しています。密度の機能理論計算の基礎として、これらのケージベースのカチオン性2D MOFの層間相互作用は1であると推定されました。/グラファイトの46番目。相互作用が非常に弱いため、これらのカチオン性2D MOFは、他の溶媒に染み込んだ後、「アモルファス」状態に変化する傾向があります。それらは、高度な厚さの均一性、大きな横方向、および大幅に拡大した表面積を備えた1.1 nmの単層ナノシートに容易に剥離できます。この研究により、ケージのような分子は、2DカチオンMOFと紫外ナノシートの理想的な構成要素であることがわかりました。段階的な相互作用を弱めることは、単層ナノシートを促進するための効果的な戦略であることが未来であることが確認されました。

The rational design and preparation of monolayer metal-organic framework (MOF) nanosheets remain great challenges. Recently, we found that monolayer MOF nanosheets can be facially exfoliated on a large scale from pristine two-dimensional (2D) MOFs with substantially reduced interlaminar interaction. By employing cage-like bicyclocalix[2]arene[2]triazine tri-imidazole as the building block, a family of cationic two-dimensional metal-organic frameworks (2D MOFs) with steric layer were designed and prepared. The single crystal structures have clearly identified that only very weak and sparse distributed C-H···π interaction exists between adjacent layers.On the basis of density functional theory calculation, the interlayer interaction of these cage-based cationic 2D MOFs was estimated to be 1/46th of that of graphite. Due to the extremely weak interaction, these cationic 2D MOFs tend to degenerate into an "amorphous" state after being soaked in other solvents; they can be readily exfoliated into 1.1 nm thick monolayer nanosheets with a high degree of thickness homogeneity, large lateral size, and significantly enlarged surface area. This work has identified that a cage-like molecule is the ideal building block for 2D cationic MOFs and ultrathin nanosheets; It was futher confirmed that weakening the interlaminar interaction is an effective strategy for facilely producing monolayer nanosheets.

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