van der waals cvdエピタキシャルグラフェン上の空気安定クォーシフリースタンドのシリセン層のヘテロエピタキシー/6h-sic

原子的に平らでぶら下がった骨のない表面を備えた不活性の熱安定材料で構成されるグラフェンは、本質的にシリシンなどの2次元材料のヘテロエピタキシーの理想的なテンプレート層です。ただし、合成方法と成長パラメーターに応じて、グラフェン（GR）基質は、単一のサンプルで、さまざまな表面構造、厚さ、欠陥、およびステップ高さを示すことができます。これらの構造は、エピタキシャル層の成長モードに顕著に影響します。たとえば、層ごとの成長を欠陥支援核生成によって促進されるvolmer-Weber成長に変えます。この研究では、6H-SIC（0001）基質に堆積したエピタキシャルGR（1 mL GR/1 mL GRバッファー）を堆積した化学的蒸気のシリコンの成長は、原子間力顕微鏡（AFM）、スキャントンネリング顕微鏡の組み合わせにより調査されます。STM）、X線光電子分光法（XPS）、走査型電子顕微鏡（SEM）、およびラマン分光法の測定。単一の表面構造を備えたフルスケールのほぼ欠陥のない1 mL GRの完全な制御と、シリコンの分子ビームエピタキシー堆積の超河川条件は、エピタキシャルグラフェンの拡張シリセンシートの成長を確保するための重要な前提条件を表すことが示されています。低いカバレッジでは、SIの堆積は、AFMとSEMの両方の観測と560 cm-1でのラマンピークの開始によって証明された大きなシリセンシート（数百ナノメートル大きい）を生成します。自立型シリセンについて計算されました。560 cm-1でのこの振動モードは、これまでにない実験的に測定された値を表しており、不活性非金属基質との相互作用がほとんどない準フリースタンドシシェンを表しています。1 mLのカバレッジ速度から、堆積した厚さとともに密度、サイズ、厚さが増加する3D Si樹状島を犠牲にして、シリセンシートが消えます。このカバレッジから、準フリースタンドのシリセンに割り当てられたラマンモードは完全に消滅し、シリセンの2DフレークはAFMによってもはや観察されません。実験結果は、固体露光条件の初期フレークの成長を合理化する運動モンテカルロシミュレーションの結果と非常によく一致しており、その後、2Dフレークを取り巻く尾根の成長が続きます。成長メカニズムの完全な説明が示されています。幅広い成長パラメーターをカバーするこの研究は、炭素不活性な表面でシリセンを栽培することが不可能であることを示す最近の結果に挑戦し、大規模なシリセンの成長に非常に有望です。完全に制御された超堆積条件とほとんど欠陥のないGR基質を使用して、シリセンの成長を達成できることを示しています。

Graphene, consisting of an inert, thermally stable material with an atomically flat, dangling-bond-free surface, is by essence an ideal template layer for van der Waals heteroepitaxy of two-dimensional materials such as silicene. However, depending on the synthesis method and growth parameters, graphene (Gr) substrates could exhibit, on a single sample, various surface structures, thicknesses, defects, and step heights. These structures noticeably affect the growth mode of epitaxial layers, e.g., turning the layer-by-layer growth into the Volmer-Weber growth promoted by defect-assisted nucleation. In this work, the growth of silicon on chemical vapor deposited epitaxial Gr (1 ML Gr/1 ML Gr buffer) on a 6H-SiC(0001) substrate is investigated by a combination of atomic force microscopy (AFM), scanning tunneling microscopy (STM), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), scanning electron microscopy (SEM), and Raman spectroscopy measurements. It is shown that the perfect control of full-scale almost defect-free 1 ML Gr with a single surface structure and the ultraclean conditions for molecular beam epitaxy deposition of silicon represent key prerequisites for ensuring the growth of extended silicene sheets on epitaxial graphene. At low coverages, the deposition of Si produces large silicene sheets (some hundreds of nanometers large) attested by both AFM and SEM observations and the onset of a Raman peak at 560 cm-1, very close to the theoretical value of 570 cm-1 calculated for free-standing silicene. This vibrational mode at 560 cm-1 represents the highest ever experimentally measured value and is representative of quasi-free-standing silicene with almost no interaction with inert nonmetal substrates. From a coverage rate of 1 ML, the silicene sheets disappear at the expense of 3D Si dendritic islands whose density, size, and thickness increase with the deposited thickness. From this coverage, the Raman mode assigned to quasi-free-standing silicene totally vanishes, and the 2D flakes of silicene are no longer observed by AFM. The experimental results are in very good agreement with the results of kinetic Monte Carlo simulations that rationalize the initial flake growth in solid-state dewetting conditions, followed by the growth of ridges surrounding and eventually covering the 2D flakes. A full description of the growth mechanism is given. This study, which covers a wide range of growth parameters, challenges recent results stating the impossibility to grow silicene on a carbon inert surface and is very promising for large-scale silicene growth. It shows that silicene growth can be achieved using perfectly controlled and ultraclean deposition conditions and an almost defect-free Gr substrate.