ラジカルリレーによる光誘発ルテニウム触媒二重リモートC（SP2）-H / C（SP3）-H機能化

遠位C（SP2）-HおよびC（SP3）-H機能化は最近、分子合成のための段階的経済的ツールとして浮上しています。ただし、C（SP2）-C（SP3）構造は根本的に重要ですが、二重リモートC（SP2）-H/C（SP3）-Hの活性化による形成はとらえどころのないことが証明されています。ルテニウム触媒Meta-C（SP2）-H官能化を脂肪族水素原子移動（HAT）プロセスと統合することにより、本明細書では、光誘発性ラシウムを介したラジカル解放を介した触媒2倍のリモートC（SP2）-H/C（SP3）-H機能化を説明します。したがって、Meta-C（SP2）-H Arene結合とリモートC（SP3）-Hアルカン結合は、単一の操作で単一の触媒によって活性化されました。このプロセスは、外因性の光触媒を使用せずに可視光に目に見える可視で室温で達成されました。実験的および計算理論研究では、単一ルテニウム（II）触媒によるORTHO-C-H活性化、単一電子移動（SET）、1、N-HAT（n = 5-7）およびσ活性化を含む多様体を発見しました。

Distal C(sp2 )-H and C(sp3 )-H functionalizations have recently emerged as step-economical tools for molecular synthesis. However, while the C(sp2 )-C(sp3 ) construction is of fundamental importance, its formation through double remote C(sp2 )-H/C(sp3 )-H activation has proven elusive. By merging the ruthenium-catalyzed meta-C(sp2 )-H functionalization with an aliphatic hydrogen atom transfer (HAT) process, we, herein, describe the catalyzed twofold remote C(sp2 )-H/C(sp3 )-H functionalizations via photo-induced ruthenium-mediated radical relay. Thus, meta-C(sp2 )-H arene bonds and remote C(sp3 )-H alkane bonds were activated by a single catalyst in a single operation. This process was accomplished at room temperature by visible light-notably without exogenous photocatalysts. Experimental and computational theory studies uncovered a manifold comprising ortho-C-H activation, single-electron-transfer (SET), 1,n-HAT (n=5-7) and σ-activation by means of a single ruthenium(II) catalyst.