極端な紫外線における共鳴4波混合分光法による電子と穴の共局在の調査

非線形分光技術をX線ドメインに拡張することは、基本的で適用される関心のある光励起電荷ダイナミクスに関する独自の洞察を約束します。フッ化リチウム（LIF）でのフリーエレクトロンレーザーでの3次非線形プロセスの観察について報告します。強く局所化されたコアエキサイトン状態と非局在化するブロッホ状態への遷移と共鳴した4波混合（FWM）の収量を調査すると、充電局在の程度の敏感なプローブであると共鳴するFWMが発生します：実質的な合計と差異の生成LIFコアエキサイトンとの1つまたは3つの光子共鳴の場合にのみ観察され、非線形応答の詳細に影響を与える双極子禁止遷移があります。FWM信号を検出するための反射幾何学ベースのアプローチにより、さまざまな凝縮物質サンプルシステムの研究が可能になり、共鳴遷移を介して原子選択性を提供し、フリーエレクトロンX線レーザーで波長を短くすることができます。

Extending nonlinear spectroscopic techniques into the x-ray domain promises unique insight into photoexcited charge dynamics, which are of fundamental and applied interest. We report on the observation of a third-order nonlinear process in lithium fluoride (LiF) at a free-electron laser. Exploring the yield of four-wave mixing (FWM) in resonance with transitions to strongly localized core exciton states versus delocalized Bloch states, we find resonant FWM to be a sensitive probe for the degree of charge localization: Substantial sum- and difference-frequency generation is observed exclusively when in a one- or three-photon resonance with a LiF core exciton, with a dipole forbidden transition affecting details of the nonlinear response. Our reflective geometry-based approach to detect FWM signals enables the study of a wide variety of condensed matter sample systems, provides atomic selectivity via resonant transitions, and can be easily scaled to shorter wavelengths at free-electron x-ray lasers.