トランス相関ハミルトニアンを使用した分子電子状態の量子シミュレーション：より少ないQubitsでより高い精度

電子構造のシミュレーションは、ノイズの多い中級スケール量子（NISQ）ERAデバイスに関する最も有望なアプリケーションの1つです。ただし、NISQデバイスは、限られたキュービット接続、短いコヒーレンス時間、かなりのゲートエラー率など、多くの課題に悩まされています。したがって、これらのデバイスを利用するには、望ましい量子アルゴリズムが浅い回路の深さと低いキュービットカウントが必要なはずです。ここでは、標準的な変換と明示的相関の古典的な量子化学理論の助けを借りて、希望の精度を維持しながら、量子コンピューターの分子シミュレーションの量子資源要件を削減しようとします。この作業では、コンパクトなab initioハミルトニアンは、ハミルトニアンの近似類似性変換を通じて、2番目の量子化された形式で古典的に生成されます。ハミルトニアンと（b）励起状態の正確な説明に必要な軌道緩和効果を効率的にキャプチャするための単一の一体演算子から。結果として生じるトランス相関ハミルトニアンは、分子系の地面と励起状態の両方をバランスのとれた方法で説明することができます。シングルとダブルス（UCCSD）Ansatzのみを備えた単一結合クラスターに基づいた変分量子固有溶媒（VQE）メソッドを使用して、最小限の基底セット（ANO-RCC-MB）のみを使用して、トランス異関連のハミルトニアンが基礎状態を生成できることを示しています。はるかに大きなCC-PVTZ基底セットを使用した参照CCSDエネルギー。これにより、この作業で研究されている化学種について、必要なCNOTゲートの数が3桁以上減少します。さらに、経動相関ハミルトニアンと併せて運動方程式（QEOM）形式主義を使用して、参照EOM-CCSD/CC-PVTZ値からの励起エネルギーの偏差を大きくすることができます。ここで開発されたトランス相関ハミルトニアンはエルミート語であり、1つの体の相互作用の項のみを含むため、正確な電子構造シミュレーションのために任意の量子アルゴリズムと簡単に組み合わせることができます。

Simulation of electronic structure is one of the most promising applications on noisy intermediate-scale quantum (NISQ) era devices. However, NISQ devices suffer from a number of challenges like limited qubit connectivity, short coherence times, and sizable gate error rates. Thus, desired quantum algorithms should require shallow circuit depths and low qubit counts to take advantage of these devices. Here, we attempt to reduce quantum resource requirements for molecular simulations on a quantum computer while maintaining the desired accuracy with the help of classical quantum chemical theories of canonical transformation and explicit correlation. In this work, compact ab initio Hamiltonians are generated classically, in the second quantized form, through an approximate similarity transformation of the Hamiltonian with (a) an explicitly correlated two-body unitary operator with generalized pair excitations that remove the Coulombic electron-electron singularities from the Hamiltonian and (b) a unitary one-body operator to efficiently capture the orbital relaxation effects required for accurate description of the excited states. The resulting transcorrelated Hamiltonians are able to describe both the ground and the excited states of molecular systems in a balanced manner. Using the variational quantum eigensolver (VQE) method based on the unitary coupled cluster with singles and doubles (UCCSD) ansatz and only a minimal basis set (ANO-RCC-MB), we demonstrate that the transcorrelated Hamiltonians can produce ground state energies comparable to the reference CCSD energies with the much larger cc-pVTZ basis set. This leads to a reduction in the number of required CNOT gates by more than 3 orders of magnitude for the chemical species studied in this work. Furthermore, using the quantum equation of motion (qEOM) formalism in conjunction with the transcorrelated Hamiltonian, we are able to reduce the deviations in the excitation energies from the reference EOM-CCSD/cc-pVTZ values by an order of magnitude. The transcorrelated Hamiltonians developed here are Hermitian and contain only one- and two-body interaction terms and thus can be easily combined with any quantum algorithm for accurate electronic structure simulations.