高エントロピーアロイナノクリスタルベースのマクロおよびメソポーラス材料

高エントロピーアロイ（HEA）ナノ粒子は、触媒とエネルギーのいくつかの用途にとって魅力的です。現在、触媒活性または選択性を改善するために、組成プロパティの関係を確立するために多大な努力が払われています。同様に重要なことは、HEAベースの材料を複雑なアーキテクチャに形作るための実用的な製造方法を開発することは、触媒作用における利用の重要な要件です。ただし、ナノヒーを階層構造に形作ると、デミキシングや崩壊を回避することは大きな課題です。ここでは、この問題を克服し、シンプルなソフト化学ルートを導入して、高い表面積、熱安定性、CO酸化に向けた触媒活性を備えたHEAナノ粒子に基づいた秩序化されたマクロおよびメソポーラス材料を製造します。このプロセスは、5つの異なる貴金属前駆体とポリマーラテックスビーズを含む水溶液からのスプレー乾燥に基づいています。アニーリングすると、ポリマーは二重の役割を果たします。テンプレートと還元剤は、わずか350°CでHEAナノ粒子ベースの多孔質ネットワークの形成を可能にします。マクロおよびメソポーラス材料の形成メカニズムと安定性は、一連のin situ特性評価技術によって調査されました。特に、in situ透過型電子顕微鏡検査により、多孔質構造が800°Cまで安定していることが明らかになりました。重要なことに、このプロセスは緑で、スケーラブルで汎用性が高く、他のクラスのHEA材料に拡張される可能性があります。

High-entropy-alloy (HEA) nanoparticles are attractive for several applications in catalysis and energy. Great efforts are currently devoted to establish composition-property relationships to improve catalytic activity or selectivity. Equally importantly, developing practical fabrication methods for shaping HEA-based materials into complex architectures is a key requirement for their utilization in catalysis. However, shaping nano-HEAs into hierarchical structures avoiding demixing or collapse remains a great challenge. Herein, we overcome this issue by introducing a simple soft-chemistry route to fabricate ordered macro- and mesoporous materials based on HEA nanoparticles, with high surface area, thermal stability, and catalytic activity toward CO oxidation. The process is based on spray-drying from an aqueous solution containing five different noble metal precursors and polymer latex beads. Upon annealing, the polymer plays a double role: templating and reducing agent enabling formation of HEA nanoparticle-based porous networks at only 350 °C. The formation mechanism and the stability of the macro- and mesoporous materials were investigated by a set of in situ characterization techniques; notably, in situ transmission electron microscopy unveiled that the porous structure is stable up to 800 °C. Importantly, this process is green, scalable, and versatile and could be potentially extended to other classes of HEA materials.