SO42-をα-MNO2/ZSM-5触媒に導入することにより、トルエンの触媒オゾン化を促進して、酸素空孔と酸部位の両方を調整します

MNベースの触媒は、室温でのトルエンの触媒オゾン化における実用的な応用の可能性を保持していますが、トルエン変換とCOX選択性の改善は依然として困難です。ここでは、SO42-で修飾された革新的なα-MNO2/ZSM-5触媒が正常に調製され、特性と密度の機能理論（DFT）計算の両方がSO42-はじめに酸素空孔、ルイス、ブレンテッド酸の存在の形成を促進したことが示されました。活性酸素種とα-MnO2/ZSM-5でのトルエンの吸着能力を高めました。特性評価により、SO42-はじめに触媒がより大きな特定の表面積、優れた還元性、およびより強い表面の酸性度があることが示されました。その結果、0.019のS/MNモル比を持つα-MnO2/ZSM-5は、初期濃度で30°Cで8時間の反応を行った後、それぞれ87および94％の最高のトルエン変換とCOX選択性を示しました。5 ppmトルエンと45 ppmのオゾン、相対湿度45％、および32,000 h-1の空間速度のうち、同等の反応条件下でこれまで報告された非ノーブル触媒の速度よりもはるかに優れています。SO42で修飾されたα-MNO2/ZSM-5の酸素空孔および酸部位の増加の相乗的役割は、優れたトルエン変換とCOX選択性をもたらしました。この調査結果は、トルエンの触媒オゾン化のための非常に効率的な触媒の合理的な設計と合成に向けた重要なステップを表しています。

Mn-based catalysts hold the promise of practical applications in catalytic ozonation of toluene at room temperature, yet improvement of toluene conversion and COx selectivity remains challenging. Here, an innovative α-MnO2/ZSM-5 catalyst modified with SO42- was successfully prepared, and both characterizations and density functional theory (DFT) calculations showed that SO42- introduction facilitated the formation of oxygen vacancies, Lewis and Brönsted acid sites, and active oxygen species and enhanced the adsorption ability of toluene on α-MnO2/ZSM-5. Characterizations also showed that SO42- introduction made the catalyst possess larger specific surface area, superior reducibility, and stronger surface acidity. As a result, α-MnO2/ZSM-5 with a S/Mn molar ratio of 0.019 exhibited the best toluene conversion and COx selectivity, 87 and 94%, respectively, after the reaction for 8 h at 30 °C under an initial concentration of 5 ppm toluene and 45 ppm ozone, relative humidity of 45%, and space velocity of 32,000 h-1, far superior to those of non-noble catalysts reported to date under comparable reaction conditions. The synergistic role of increased oxygen vacancies and acid sites of α-MnO2/ZSM-5 modified with SO42- resulted in excellent toluene conversion and COx selectivity. The findings represented a critical step toward the rational design and synthesis of highly efficient catalysts for catalytic ozonation of toluene.