電気化学窒素還元からのアンモニア生産を改善するための触媒表面の操作性の操作性

電気化学的窒素還元反応（ENRR）は、従来のハーバーボッシュプロセスの有望な代替手段と考えられています。この研究では、N2吸着を促進しながら水素進化反応（HE）を抑制し、触媒表面の濡れ性を制御することにより、ENRRを改善する方法を提示します。疎水性表面特性と59°の接触角（C.A.）を備えた還元グラフェン酸化物（RGO）は、高密度の大気プラズマ堆積によって合成されました。C.A.15°および150°の追加のアルゴンプラズマと、それぞれ堆積したRGOのそれぞれの熱処理を介して開発されました。ENRの結果は、アンモニア収量とファラダ効率が疎水性の増加とともに増加する傾向があることを示しました。電気化学的測定により、超疎水性RGOが-0.1 V（vs rhe）でより高いファラダ効率（5.73％）を達成し、0.1 mで-0.4 V（vs rhe）でより高いNH3収率（9.77μgH-1 cm-2）が達成されることが明らかになりました。KOH電解質。さらに、計算流体ダイナミクスシミュレーションにより、触媒表面の疎水性を改善することにより、N2ガスが表面に残る時間が上昇する可能性があることが確認されました。この研究は、アンモニア電気合成を強化するための表面の濡れ性の修正を通じて、RGO電気触媒の発達を促します。

An electrochemical nitrogen reduction reaction (ENRR) is considered a promising alternative for the traditional Haber-Bosch process. In this study, we present a method for improving the ENRR by controlling the wettability of the catalyst surface, suppressing the hydrogen evolution reaction (HER) while facilitating N2 adsorption. Reduced-graphene oxide (rGO) with a hydrophobic surface property and a contact angle (C.A.) of 59° was synthesized through a high-density atmospheric plasma deposition. Two other hydrophilic and superhydrophobic surfaces with a C.A. of 15° and 150° were developed through additional argon plasma and heat treatment of as-deposited rGO, respectively. The ENRR results showed that the ammonia yield and Faradaic efficiency tended to increase with increasing hydrophobicity. Electrochemical measurements reveal that superhydrophobic rGO achieves a higher Faradaic efficiency (5.73 %) at -0.1 V (vs RHE) and a higher NH3 yield (9.77 μg h-1 cm-2) at -0.4 V (vs RHE) in a 0.1 M KOH electrolyte. In addition, the computational fluid dynamics simulation confirmed that the amount of time the N2 gas remains on the surface could increase by improving the hydrophobicity of the catalytic surface. This study inspires the development of the rGO electrocatalyst through surface wettability modification for boosting ammonia electrosynthesis.