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Small (Weinheim an der Bergstrasse, Germany)2023Feb26Vol.issue()

カーボンナノシートの自己犠牲テンプレート合成電気触媒酸素還元のための豊富な活性Fe-N4 O1部分を備えた中空球を組み立てました

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文献タイプ:
  • Journal Article
概要
Abstract

単一原子FE-N-C(Fe1 -N-C)材料は、酸素還元反応(ORR)のベンチマークされた電気触媒を表しています。ただし、炭素骨格の単一Fe原子は、物質移動制限のために完全に利用できず、本質的なORR特性を厳しく制限しています。本明細書では、Fe3+キレートポリドパミンコーティングメラミンシアヌ酸複合体の合理的な炭化により、Fe1 -N-C中空ミクロスフェア(Fe1 /n-HCMとして示される)を組み立てた超緯度ナノシートを製造するために、自己犠牲的なテンプレート戦略が開発された。Fe1 /N-HCMSのシェルは、厚さ2 nmの超薄型ナノシートによって構築されています。これは、単一の金属原子を分離し、完全に露出する理想的なプラットフォームであると考えられています。非常に開いた多孔質構造、2 nm-厚の超薄型ナノシートサブユニット、豊富なFe-N4 O1活性部位を備えたユニークな階層的中空アーキテクチャの恩恵を受けて、X線吸収微細構造分析によって明らかにされた、Fe1 /N-HCMはポジティブな陽性の高いORR性能を示します可逆的な水素電極と堅牢な安定性に対して、0.88 Vの半波電位。0.25 mg cm-2、Fe1 /N-HCMSベースのZn-Airバッテリーの超積載量を伴うエアカトーデ触媒として機能する場合、最大出力密度は187 mW cm-2で、806 mA H Gzn -1一次Zn-Air電池では、すべて市販のPt/Cの電池を超えています。

単一原子FE-N-C(Fe1 -N-C)材料は、酸素還元反応(ORR)のベンチマークされた電気触媒を表しています。ただし、炭素骨格の単一Fe原子は、物質移動制限のために完全に利用できず、本質的なORR特性を厳しく制限しています。本明細書では、Fe3+キレートポリドパミンコーティングメラミンシアヌ酸複合体の合理的な炭化により、Fe1 -N-C中空ミクロスフェア(Fe1 /n-HCMとして示される)を組み立てた超緯度ナノシートを製造するために、自己犠牲的なテンプレート戦略が開発された。Fe1 /N-HCMSのシェルは、厚さ2 nmの超薄型ナノシートによって構築されています。これは、単一の金属原子を分離し、完全に露出する理想的なプラットフォームであると考えられています。非常に開いた多孔質構造、2 nm-厚の超薄型ナノシートサブユニット、豊富なFe-N4 O1活性部位を備えたユニークな階層的中空アーキテクチャの恩恵を受けて、X線吸収微細構造分析によって明らかにされた、Fe1 /N-HCMはポジティブな陽性の高いORR性能を示します可逆的な水素電極と堅牢な安定性に対して、0.88 Vの半波電位。0.25 mg cm-2、Fe1 /N-HCMSベースのZn-Airバッテリーの超積載量を伴うエアカトーデ触媒として機能する場合、最大出力密度は187 mW cm-2で、806 mA H Gzn -1一次Zn-Air電池では、すべて市販のPt/Cの電池を超えています。

Single-atom Fe-N-C (Fe1 -N-C) materials represent the benchmarked electrocatalysts for oxygen reduction reaction (ORR). However, single Fe atoms in the carbon skeletons cannot be fully utilized due to the mass transfer limitation, severely restricting their intrinsic ORR properties. Herein, a self-sacrificing template strategy is developed to fabricate ultrathin nanosheets assembled Fe1 -N-C hollow microspheres (denoted as Fe1 /N-HCMs) by rational carbonization of Fe3+ chelating polydopamine coated melamine cyanuric acid complex. The shell of Fe1 /N-HCMs is constructed by ultrathin nanosheets with thickness of only 2 nm, which is supposed to be an ideal platform to isolate and fully expose single metal atoms. Benefiting from unique hierarchical hollow architecture with highly open porous structure, 2 nm-thick ultrathin nanosheet subunits and abundant Fe-N4 O1 active sites revealed by X-ray absorption fine structure analysis, the Fe1 /N-HCMs exhibit high ORR performance with a positive half-wave potential of 0.88 V versus the reversible hydrogen electrode and robust stability. When served as air-cathode catalysts with ultralow loading mass of 0.25 mg cm-2 , Fe1 /N-HCMs based Zn-air batteries present a maximum power density of 187 mW cm-2 and discharge specific capacity of 806 mA h gZn -1 in primary Zn-air batteries, all exceeding those of commercial Pt/C.

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