クーロン爆発イメージングのための多粒子累積マッピング

共分散速度マップイオンイメージングを4つの粒子に拡張し、累積マッピングを確立し、通常は偶然の検出に関連するが、はるかに高いカウント率で洞察を提供する測定を可能にします。補正がなければ、4倍の共分散分析は、無相関イベントのペアワイズ相関によって汚染されますが、ペアワイズ相関を減算する完全な累積剤の計算でこれに対処しました。少ないサイクルレーザーパルスにおける強力なフィールド多重イオン化に続いて、ホルムアルデヒドの4体分裂に関するアプローチを実証します。2つの異なるパルス持続時間（30および6 fs）のクーロン爆発イメージングを比較し、超高速タイムスケールで行われるダイナミクスを強調します。これらの結果は、分子の超高速構造変化を研究するためのツールとしてのクーロン爆発イメージングに重要な意味を持ちます。これは、大量レートのX線フリーエレクトロンレーザー実験に特に望ましい能力です。

We extend covariance velocity map ion imaging to four particles, establishing cumulant mapping and allowing for measurements that provide insights usually associated with coincidence detection, but at much higher count rates. Without correction, a fourfold covariance analysis is contaminated by the pairwise correlations of uncorrelated events, but we have addressed this with the calculation of a full cumulant, which subtracts pairwise correlations. We demonstrate the approach on the four-body breakup of formaldehyde following strong field multiple ionization in few-cycle laser pulses. We compare Coulomb explosion imaging for two different pulse durations (30 and 6 fs), highlighting the dynamics that can take place on ultrafast timescales. These results have important implications for Coulomb explosion imaging as a tool for studying ultrafast structural changes in molecules, a capability that is especially desirable for high-count-rate x-ray free-electron laser experiments.