アントラセンベースの分子の熱電性パフォーマンスにおける量子干渉と接触効果

金やプラチナなどの高貴な金属基板に結合できるアンカー基を使用して、戦略的に選択されたアントラセンベースの分子の単一分子電子および熱電特性について報告します。具体的には、電気コンダクタンスと金/単一分子/金の接合部の熱伝導力に対するさまざまなアンカー群と量子干渉の効果を研究し、一般に理論と実験の間に良い一致を見出します。すべての分子接合部は、コヒーレント輸送と、最も高い占有分子軌道/最も低い非占い分子軌道ギャップのほぼ中央にあるフェルミアライメントと一致する輸送特性を示します。単一分子の結果は、以前に報告された薄膜データと一致しており、分子設計上の考慮事項が単一分子から多分子デバイスから翻訳される可能性があるという概念をさらにサポートしています。一方が他方よりも電極に対して大幅に強く結合するアンカーグループの組み合わせの場合、より強いアンカーグループは分子接合部の熱電挙動を支配しているように見えます。他の組み合わせでは、電極材料の選択により、サーモパワーの符号と大きさを決定できます。この発見は、熱電流の生成にNおよびP型導体の両方が必要な熱電発電機デバイスの設計に重要な意味を持ちます。

We report on the single-molecule electronic and thermoelectric properties of strategically chosen anthracene-based molecules with anchor groups capable of binding to noble metal substrates, such as gold and platinum. Specifically, we study the effect of different anchor groups, as well as quantum interference, on the electric conductance and the thermopower of gold/single-molecule/gold junctions and generally find good agreement between theory and experiments. All molecular junctions display transport characteristics consistent with coherent transport and a Fermi alignment approximately in the middle of the highest occupied molecular orbital/lowest unoccupied molecular orbital gap. Single-molecule results are in agreement with previously reported thin-film data, further supporting the notion that molecular design considerations may be translated from the single- to many-molecule devices. For combinations of anchor groups where one binds significantly more strongly to the electrodes than the other, the stronger anchor group appears to dominate the thermoelectric behavior of the molecular junction. For other combinations, the choice of electrode material can determine the sign and magnitude of the thermopower. This finding has important implications for the design of thermoelectric generator devices, where both n- and p-type conductors are required for thermoelectric current generation.