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近接性は通常、反応中間体の移動距離を短くし、したがって、2O3/H-ZSM-5で広く報告されているような二能性触媒によるCO2水素化の触媒性能を促進することができます。ただし、ナノスケールの近接性(例:粉末混合、PM)は、おそらくゼオライトの酸部位を中和するだけでなく、金属の移動(例えば、In)の移動による触媒の急速な非活性化を引き起こす可能性が高くなります。In2O3表面は、触媒の非活性化をもたらします。さらに、このメタノールを介したCO2水素化プロセスを扱う際に、ゼオライトコーキングは別の潜在的な非活性化因子です。ここでは、In2O3/H-ZSM-5触媒CO2水素化のためのゼオライトH-ZSM-5結晶の外でシリカイト-1(S-1)シェルの層をコーティングすることにより、これら3つの課題を克服するための容易なアプローチを報告しました。より具体的には、S-1層(1)は、H-ZSM-5の酸性度を同時に保持するインジウムの移動を抑制し、(2)In2O3相の過剰還元を防ぎ、(3)触媒を改善しますメタノール間から水炭素への変換ステップで芳香族サイクルを抑制することによる寿命。そのため、ナノスケール近接(PM)の下でのC2 +炭化水素の合成の活性が正常に得られました。さらに、S-1コーティングフリーの対応物と比較して、マイクロスケールの近接(顆粒混合、GMなど)の下でのS-1コーティング触媒のパフォーマンスが向上しました。この作業は、CO2水素化触媒の二機能性の性質を確保するための効果的なシールド戦略を強調しています。
近接性は通常、反応中間体の移動距離を短くし、したがって、2O3/H-ZSM-5で広く報告されているような二能性触媒によるCO2水素化の触媒性能を促進することができます。ただし、ナノスケールの近接性(例:粉末混合、PM)は、おそらくゼオライトの酸部位を中和するだけでなく、金属の移動(例えば、In)の移動による触媒の急速な非活性化を引き起こす可能性が高くなります。In2O3表面は、触媒の非活性化をもたらします。さらに、このメタノールを介したCO2水素化プロセスを扱う際に、ゼオライトコーキングは別の潜在的な非活性化因子です。ここでは、In2O3/H-ZSM-5触媒CO2水素化のためのゼオライトH-ZSM-5結晶の外でシリカイト-1(S-1)シェルの層をコーティングすることにより、これら3つの課題を克服するための容易なアプローチを報告しました。より具体的には、S-1層(1)は、H-ZSM-5の酸性度を同時に保持するインジウムの移動を抑制し、(2)In2O3相の過剰還元を防ぎ、(3)触媒を改善しますメタノール間から水炭素への変換ステップで芳香族サイクルを抑制することによる寿命。そのため、ナノスケール近接(PM)の下でのC2 +炭化水素の合成の活性が正常に得られました。さらに、S-1コーティングフリーの対応物と比較して、マイクロスケールの近接(顆粒混合、GMなど)の下でのS-1コーティング触媒のパフォーマンスが向上しました。この作業は、CO2水素化触媒の二機能性の性質を確保するための効果的なシールド戦略を強調しています。
Close proximity usually shortens the travel distance of reaction intermediates, thus able to promote the catalytic performance of CO2 hydrogenation by a bifunctional catalyst, such as the widely reported In2O3/H-ZSM-5. However, nanoscale proximity (e.g., powder mixing, PM) more likely causes the fast deactivation of the catalyst, probably due to the migration of metals (e.g., In) that not only neutralizes the acid sites of zeolites but also leads to the reconstruction of the In2O3 surface, thus resulting in catalyst deactivation. Additionally, zeolite coking is another potential deactivation factor when dealing with this methanol-mediated CO2 hydrogenation process. Herein, we reported a facile approach to overcome these three challenges by coating a layer of silicalite-1 (S-1) shell outside a zeolite H-ZSM-5 crystal for the In2O3/H-ZSM-5-catalyzed CO2 hydrogenation. More specifically, the S-1 layer (1) restrains the migration of indium that preserved the acidity of H-ZSM-5 and at the same time (2) prevents the over-reduction of the In2O3 phase and (3) improves the catalyst lifetime by suppressing the aromatic cycle in a methanol-to-hydrocarbon conversion step. As such, the activity for the synthesis of C2 + hydrocarbons under nanoscale proximity (PM) was successfully obtained. Moreover, an enhanced performance was observed for the S-1-coated catalyst under microscale proximity (e.g., granule mixing, GM) in comparison to the S-1-coating-free counterpart. This work highlights an effective shielding strategy to secure the bifunctional nature of a CO2 hydrogenation catalyst.
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