アンモニア分解触媒中の金属搭載ゼオライト

水素貯蔵ベクターとしてアンモニアを使用する生存率は、低温でのアンモニア分解のためにアクティブな触媒システムの開発を条件としています。MGOやカーボンナノチューブ（CNT）などのサポートに基づいたシステムとは異なり、ゼオライトがサポートする金属触媒は、結晶性であり、シンクロトロンX線粉末回折（SXRD）やライエトベルドの洗練などの分析技術に役立ち、触媒活性サイトの正確な特性評価を可能にします。したがって、機械的解明。この研究では、触媒構造と活性に対するn分散の効果に焦点を当てた、アンモニア分解のための新しいゼオライトがサポートするru触媒の特性評価と最適化に焦点を当てています。特性評価は、NMR、FTIR、TEM、XRD、XAS、ICP、およびBETを備えた、設定されていないN-置換Ru-Zeolite Yペアに焦点を当てており、ZeoliteフレームワークへのNの組み込みの成功と、N-Suptitutitionでの金属分散の強化を示しています。。次に、一連の18個のモノメタルおよびバイメタル触媒がXおよびUSYサポートで合成され、触媒活性のためにスクリーニングされます。RUは、アンモニア分解の最も活性のある金属として識別されます。観察された傾向は、大幅に低い金属負荷で触媒分散を増加させることを示唆しています。特に、その外部のはるかに大きなナノ粒子（NP）とは対照的に、ゼオライトフレームワーク内に安定して固定されたオリゴン核金属クラスターの形成を介して、Zeoliteフレームワーク内に形成されることを示唆しています。フレームワーク。DFTモデリングは、XASデータに取り付けられたプリズムRU6N6クラスターを提案します。高活動触媒RU-β（N）2.4％は、450°Cおよび30 000 WHSVでの文献で最近報告された触媒よりもRU wt％に匹敵するまたはより良いアンモニア変換を示しています。

The viability of using ammonia as a hydrogen storage vector is contingent on the development of catalytic systems active for ammonia decomposition at low temperatures. Zeolite-supported metal catalysts, unlike systems based on supports like MgO or carbon nanotubes (CNTs), are crystalline and lend themselves to analytic techniques like synchrotron X-ray powder diffraction (SXRD) and Rietveld refinement, allowing precise characterisation of catalytic active sites, and therefore mechanistic elucidation. This study focuses on characterising and optimising novel zeolite-supported Ru catalysts for ammonia decomposition, with a focus on the effects of N-substitution on catalyst structure and activity. Characterisation focuses on an unsubstituted and N-substituted Ru-zeolite Y pair with NMR, FTIR, TEM, XRD, XAS, ICP, and BET, demonstrating the successful incorporation of N into the zeolite framework and an enhancement in metal dispersion upon N-substitution. A series of 18 monometallic and bimetallic catalysts is then synthesised on X and USY supports and screened for catalytic activity. Ru is identified as the most active metal for ammonia decomposition. Observed trends suggest catalyst dispersion can be increased with substantially lower metal loadings, and in particular via the formation of stably anchored oligonuclear metal clusters within the zeolite framework, as opposed to much larger nanoparticles (NPs) on its exterior, following N-substitution of the framework. DFT modelling proposes a prismatic Ru6N6 cluster fitted to XAS data. High-activity catalyst Ru-β (N) 2.4% demonstrates comparable or better ammonia conversion by Ru wt% than recently reported catalysts in the literature at 450 °C and 30 000 WHSV.