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Environmental research2023Jul20Vol.issue()

メチルイソチアゾリノン分解におけるUV光とトリクロロイソシアヌ酸の相乗効果:パフォーマンス、速度論、および分解経路

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文献タイプ:
  • Journal Article
概要
Abstract

メチルイソチアゾリノン(MIT)は、毎日の化学物質、殺菌剤、およびその他の畑で広く使用されており、その毒性は水システムと人間の健康に対する脅威をもたらしました。この研究では、高度酸化プロセス(AOP)に属する紫外線(UV)/トリクロロイソシアヌ酸(TCCA)がMITを分解するために採用されました。総塩素減衰検出により、TCCAには中程度の紫外線吸収と強力な量子収量があることが証明されました(0.49mole-1)。7.0のpHでは、MITの93.5%がUV/TCCAシステム(KOBS = 4.4×10-2 min-1、R2 = 0.978)で60分後に除染されていました。これは、UV単独システムおよびTCCA単独システムよりもはるかに高く、65%(1.7×10-2 = 0.995)および10%(1.7×10-2 = 0.995)と10%(1.7×10-2 = 0.995)このシステムは、他の5種類の汚染物質を分解する際にもうまく動作しました。Tert-Butanol(TBA)および炭酸塩(CO32-)は、消光実験に個別に使用され、MITの分解効率はそれぞれ39.5%および46.5%減少し、HO•および反応性塩素種(RC)がUV/TCCAシステムで支配的な酸化物であることが確認されました。TCCAの投与量が比較的低い濃度範囲(0.02-0.2mm)で増加し、pHが減少すると、このAOPシステムの有効性が強化されます。共存する物質(Cl-、SO42-、CO32-、NO2-、NO3-)の影響を調査しました。MIT分解経路が提案され、硫黄原子の酸化とカルボキシル化がMITの支配的な除去メカニズムと見なされました。MITのフロンティア軌道理論と福井指数を採用して、分解メカニズムをさらに調査しました。

メチルイソチアゾリノン(MIT)は、毎日の化学物質、殺菌剤、およびその他の畑で広く使用されており、その毒性は水システムと人間の健康に対する脅威をもたらしました。この研究では、高度酸化プロセス(AOP)に属する紫外線(UV)/トリクロロイソシアヌ酸(TCCA)がMITを分解するために採用されました。総塩素減衰検出により、TCCAには中程度の紫外線吸収と強力な量子収量があることが証明されました(0.49mole-1)。7.0のpHでは、MITの93.5%がUV/TCCAシステム(KOBS = 4.4×10-2 min-1、R2 = 0.978)で60分後に除染されていました。これは、UV単独システムおよびTCCA単独システムよりもはるかに高く、65%(1.7×10-2 = 0.995)および10%(1.7×10-2 = 0.995)と10%(1.7×10-2 = 0.995)このシステムは、他の5種類の汚染物質を分解する際にもうまく動作しました。Tert-Butanol(TBA)および炭酸塩(CO32-)は、消光実験に個別に使用され、MITの分解効率はそれぞれ39.5%および46.5%減少し、HO•および反応性塩素種(RC)がUV/TCCAシステムで支配的な酸化物であることが確認されました。TCCAの投与量が比較的低い濃度範囲(0.02-0.2mm)で増加し、pHが減少すると、このAOPシステムの有効性が強化されます。共存する物質(Cl-、SO42-、CO32-、NO2-、NO3-)の影響を調査しました。MIT分解経路が提案され、硫黄原子の酸化とカルボキシル化がMITの支配的な除去メカニズムと見なされました。MITのフロンティア軌道理論と福井指数を採用して、分解メカニズムをさらに調査しました。

Methylisothiazolinone (MIT) is widely used in daily chemicals, fungicides, and other fields and its toxicity has posed a threat to water system and human health. In this study, ultraviolet (UV)/trichloroisocyanuric acid (TCCA), which belongs to advanced oxidation processes (AOP), was adopted to degrade MIT. Total chlorine attenuation detection proved that TCCA has medium UV absorption and a strong quantum yield (0.49 mol E-1). At a pH of 7.0, 93.5% of MIT had been decontaminated after 60 min in UV/TCCA system (kobs = 4.4 × 10-2 min-1, R2 = 0.978), which was much higher than that in the UV alone system and TCCA alone system, at 65% (1.7 × 10-2 min-1, R2 = 0.995) and 10% (1.8 × 10-3 s-1, R2 = 0.915), respectively. This system also behaved well in degrading other five kinds of contaminants. Tert-butanol (TBA) and carbonate (CO32-) were separately used in quenching experiments, and the degradation efficiency of MIT decreased by 39.5% and 46.5% respectively, which confirmed that HO• and reactive chlorine species (RCS) were dominant oxidants in UV/TCCA system. With TCCA dosage increasing in a relatively low concentration range (0.02-0.2 mM) and pH decreasing, the effectiveness of this AOP system would be strengthened. The influences of coexisting substances (Cl-, SO42-, CO32-, NO2- and NO3-) were explored. MIT degradation pathways were proposed and sulfur atom oxidation and carboxylation were considered as the dominant removal mechanisms of MIT. Frontier orbital theory and Fukui indexes of MIT were employed to further explore the degradation mechanism.

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